본 연구에서는 타당한 지하조건을 모사하기 위한 실험장치를 글로버박스(Glove-box) 내에 설치하고 천연지하수 및 자연균열을 가진 화강암 시추코어를 이용하여 핵종이동 실험을 수행하였다. 암반코어의 균열을 통한 지하수 유동을 해석하기 위하여 비수착성 음이온 핵종인 Br로 지하수 유동실험을 수행하였다. 암반 균열을 통한 우라늄 이동 실험결과에서 유출된 우라늄의 파과곡선이 비수착성 핵종인 Br와 유사한 거동을 보여주었는데, 이는 주어진 지하수 조건에서 우라늄이 주로 탄산염과 결합된 음이온 복합체로 이동하기 때문인 것으로 추정된다. 아울러 균열충전광물에 대한 우라늄의 회분식 수착실험을 수행한 결과, 균열충전광물에 대한 우라늄의 분배계수 는 약 2.7 mL/g로 낮게 나타났다. 이러한 우라늄 수착실험 결과는 빠른 유출을 보인 우라늄 이동실험 결과와 일치한다. 균열암반을 통한 우라늄 이동의 지 연 특성을 보다 자세히 분석하기 위하여 회분식 수착실험으로 부터 구한 값을 이용해 지연인자 값 를 구하고 이동실험 결과로부터 구한 값 과 비교한 결과, 서로 매우 유사한 지연인자 값을 가진다는 것을 알 수 있었다. 이는 화강암 코어의 균열을 통한 우라늄의 이동 지연이 주로 균열충전광물에 의해 이루어지고 있음을 의미하는 것이라고 하겠다.

한국원자력연구소 내 부지에 건설된 지하처분연구시설(KURT, KAERI Underground Research Tunnel)에 대한 기초적인 광물 풍화 및 지화학적 특성을 살펴보았다. 분석 대상 시료는 건설 과정중에 노출된 암석에 대해서 화학적 풍화에 따른 암석의 미시적인 변화를 현미경 및 화학성분 분석 등을 통해 관찰하였다. 풍화가 진행된 화강암의 경우 암석을 구성하고 있는 광물들 주변에 미세하고 작은 균열들이 발달하였다. 특히, 장석 광물의 풍화가 특징적으로 관찰되었고 광물 용해에 따른 Ca 성분의 선택적 용출 현상이 심하였다. 또한, 를 함유한 흑운모의 용해에 의한 성분의 용출에 의해 주변 광물의 미세균열에 이차생성물로 철산화물 침전이 두드러졌다. 광물내부로 부터 발생된 미세균열은 풍화가 진행되면서 점차 그 규모가 커지고 grain boundary를 따라 매우 먼 거리까지 확장되는 특성을 보여 주었다. 신선한 암석 이 풍화됨에 따라 암석 내에 존재하거나 용출된 화학 성분들은 이러한 미세 균열들을 통해 새로운 이차광물 생성에 관여하거나 그들과 상호 반응하면서 이동하는 것으로 추정된다.

본 연구에서는 현재 국내에서 고준위 방사성폐기물 처분장의 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트에서 발생 가능한 벤토나이트 콜로이드로의 우라늄(VI) 수착특성에 대한 실험적 연구를 pH 및 이온강도의 함수로 수행하였다. 경주벤토나이트로부터 분리된 콜로이드는 주로 몬모릴로나이트로 구성되어 있다. 중력여과법을 사용하여 측정한 결과 농도 및 크기는 약 5100 ppm 및 200-450 nm 이었다 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착 반응용기 벽면에 흡착, 침전, 한외여과에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 이러한 과정에 의해 제거된 우라늄의 양은 미량이었다. 그러나 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우 즉, 0.001 M 의 경우 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 인해 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수 (또는 의사콜로이드 형성상수)는 PH 및 이온강도에 따라 값을 가지며 pH 중성영역인 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다. 벤토나이트에 대한 우라늄(VI)의 수착은 pH, 이온강도, 탄산농도 등과 같은 지화학적 변수들에 의존하는 수용액에서 우라늄화학종과 매우 밀접한 관련이 있다 따라서 벤토나이트 완충재로부터 발생된 벤토나이트 콜로이드는 높은 수착능으로 인해 우라늄(VI)을 의사콜로이드(pseudo-colloid)의 형태로 지질학적 매질을 통해 이동시킬 수 있을 것이다.

벤토나이트는 낮은 침투성, 높은 수착성, 자체밀봉특성, 내구성 등으로 인해 고준위 방사성 폐기물 처분을 위한 지하처분장에서 완충재 후보물질로 고려되고 있다. 적절한 처분장 조건에서 국내 Ca-벤토나이트에 대하여 지하수 침식에 의한 벤토나이트 입자의 발생 가능성과 발생된 벤토나이트 입자들의 영향에 대한 실험적 연구를 수행하였다. 실험결과 비록 벤토나이트의 팽윤압에 의한 암반 균열로의 벤토나이트의 침투는 적었지만 벤토나이트/화강암 경계에서 벤토나이트 입자가 발생될 수 있고 지하수 흐름에 의해 유동될 수 있음을 보였다. 압축된 벤토나이트 블록으로부터 이러한 벤토나이트 입자들의 유동화에는 각기 다른 과정들이 기여하고 있음을 확인하였다. 유량이 크면 클수록, 유출되는 벤토나이트 입자들의 농도가 높게 나타났다. 따라서 실험결과는 지하수 흐름에 의한 벤토나이트 표면의 침식은 침투과정과 함께 화강암 균열에서의 벤토나이트 입자들을 유동시키는 주요한 과정임을 보여준다.

국산화강암에 대한U(VI) 수착에 대한 실험적 연구를 지화학적 매개변수들인 접촉시간, pH, 이온강도, 탄산염 농도 등의 함수로 회분식으로 수행하였다. 국산 화강암에 대한 U(VI)의 수착의 분배계수 는 실험 조건에 따라 약 1-200 mL/g의 값의 범위를 가지는 것으로 나타났다. 화강암 입자에 대한 U(VI)의 수착은 접촉시간, pH 및 탄산염 농도 등에는 크게 의존하였으나 이온강도에는 크게 의존하지 않는 것으로 나타났다. 화강암 입자들에 대한U(VI)의 수착은 용액에서 pH와 탄산염의 농도에 의존하는 우라늄 화학종과 밀집한 관계가 있음을 알 수 있었다. 또한 속도론적 수착 실험에 의하여 2 단계 일차식 속도론적 거동이 화강암 입자들에 대한 우라늄의 속도론적 수착을 지배할 수 있는 것으로 유추되었다. pH 7 이상의 알칼리 영역에서 화강암에 대한 우라늄의 수착이 크게 감소되었는데 이는 화학종 계산에 의해 예측된 바에 따라 음이온의 U(VI)-탄산염 복합체 형성에 기인하였을 것이다.

산화/환원 반응에 매우 민감한 우라늄의 침철석 및 몬모릴로나이트에 대한 수착 특성을 알아보기 위해 산화우라늄(VI)과 환원우라늄(IV)를 준비하였다. 환원우라늄은 황산염환원박테리아에 의해 황산염이 환원되는 과정에서 같이 환원된 우라늄(IV)를 희석하여 사용하였다. 광물에 대한 우라늄의 수착량은 우라늄(IV)가 우라늄(VI)에 비해 상대적으로 낮았으며, 이러한 원인 중의 하나는 용액상의 우라늄(IV)가 미세한 콜로이드 형태로 존재하여 광물 표면에 대한 수착력이 약했기 때문이다. 투과전자현미경을 사용하여 우라늄(IV)가 나노 콜로이드의 특징을 가지고 있음을 확인하였고, 이러한 결과는 심부 자연계의 지하수를 따라 이동 가능한 우라늄종이 이온성 우라늄(VI)뿐만 아니라 콜로이드성 우라늄(IV)도 포함될 수 있음을 의미한다.

토양 및 지하수 등의 혐기성환경에 서식하는 황산염환원박테리아의 활동으로 생성되는 맥키나와이트가 용존산소에 의해 산화 및 용해되는 특성을 관찰하였다. 오염지역에 산화지하수 유입에 의한 용존산소량 증가로 인해 안정화된 핵종들(예: 환원우라늄)이 산화 및 용해되는 상황에서 일반적으로 같이 공존하는 황화광물의 역할을 알아보고자 하였다. '디설퍼비브리오 디설프리칸스(Desulfovibrio desulfuricans)'라는 황산염환원박테리아가 만든 맥키나와이트를 '과산화수소수'와 '아질산나트륨'으로 산화시키면서 발생되는 광물 용해 현상을 약 2주 동안 관찰하였다. 산화제의 종류에 따라 시료의 광물학적 산화 및 용해 반응 특성은 달랐으나, μm 크기의 황화광물 입자들에 의한 용존산소의 소모와 그에 따른 황산염 농도의 증가로 인해 산화수가 초기에 안정화되었다. 이와 같은 결과로부터 알 수 있는 사실은, 황산염환원미생물에 의해 다량 만들어지는 황화광물이 지하수의 산소를 소모시켜 환원 환경의 교란을 예방할 뿐만 아니라 버퍼물질로써 환원/침전된 핵종들의 장기 안정화에 상당한 기여를 할 것으로 예상된다.

토양 하부 및 지하수에 생존하고 있는 미생물들이 지하수의 산화/환원전위 변화에 관여하는 사실을 알아보기 위해 미생물들을 주입한 수용액의 시간별 Eh 변화량을 측정하였다. 황산염환원 미생물이 주입된 경우 수용액의 Eh값이 5일 만에 -120 mV에서 -500 mV까지 떨어졌으며, 실험 결과 디설프리칸스 세균이 불가리스 세균보다 수용액을 환원하는 능력이 상대적으로 좋았다. 철환원 미생물인 스와넬라 세균의 경우 Eh값이 황산염환원 세균보다 조금 높은 -400 mV를 보여 주었다. 금속환원미생물에 의해 수용액의 Eh값이 떨어지는 동안 용존 황산염 혹은 산화철이 환원되고 맥키나와이트(FeS)라는 황화광물이 형성되기 시작하였다. 이러한 실험 결과를 바탕으로 일반 지하수의 산화/환원전위는 그 지하수에 생존하고 있는 지하미생물들의 대사 활동에 많은 영향을 받고 있다는 사실과 극환원된 지하수 및 생기원 황화광물들이 풍부한 지하 환경은 산화 핵종들이 환원된 형태로 침전되어 핵종 이동이 억제될 가능성이 높은 곳으로 판단된다.

철환원 박테리아인 미시가넨시스를 이용하여 용존 셀레늄을 제거할 때, 물 속의 다른 금속성분들인 철, 황산염, 그리 구리가 미칠 수 있 영향을 살펴보았다. 미시가넨시스 박테리아는 산화수가 4가인 산화 셀레나이트(2 mM)를 셀레나이드로 환원시키고 물속의 셀레늄 농도를 점차 감소시켰다. 환원된 셀레나이드는 용존 2가 철과 결합하여 나노입자 크기의 철-셀레나이드로 침전되었다. 용존 황산염과 구리는 미생물의 셀레나이트 환원작용에 부정적인 영향을 끼쳤는데, 특히 구리 성분은 미생물에 대해 독성으로 작용하여 셀레나이트 제거가 원활히 이뤄지지 못하게 하였다. 이러한 결과로부터 알 수 있는 것은 셀레늄으로 오염된 현장을 미생물로 정화할 때 황산염 혹은 구리의 농도 분포와 양을 충분히 고려해야 한다는 사실이다. 궁극적으로 미생물에 의한 철-셀레나이드 광물형성작용은 지하수를 따라 원거리로 이동할 수 있는 셀레늄의 확산을 억제하는 중요한 수단이라고 볼 수 있다.