To analyze the activity concentration of radionuclides in radioactive sludge samples generated from low- and intermediate-low-level radioactive waste from domestic nuclear power plant, a pretreatment process that dissolves and homogenizes the sample is essential. However, this pretreatment process requires the use of hydrofluoric acid, which makes analysis difficult and challenges users to handle harmful chemicals. Therefore, we aim to minimize the use of hydrofluoric acid by measuring gamma nuclides in the sludge sample without pretreatment process and compare the differences of measurement results according to the sample matrix with and without pretreatment process. We will collect about 0.1 g of the sludge sample, and dissolve it using an acid treatment process after using microwave decomposition. We will then use gamma spectroscopy to check the concentration of nuclides present in the sludge before and after dissolution and consider the effect of the sample matrix.

In gamma-ray spectrometry for volume samples, the self-attenuation effect should be considered in the case of differences in chemical composition and density between the efficiency calibration source for quantitative analysis of sample and the sample actually measured. In particular, the lower the gamma-ray energy, the greater the gamma-ray attenuation due to the self-attenuation effect of the sample. So, the attenuation effect of low-energy gamma-rays in the sample should be corrected to avoid over- or under-estimation of its radioactivity. One of the most important factors in correcting the self-attenuation effect of the sample is the linear attenuation coefficient for the sample, which can be directly calculated using a collimator. The larger the size of the collimator, the more advantageous it is to calculate the linear attenuation coefficient of the sample, but excessive size may limit the use of the collimator in a typical environmental laboratory due to its heavy weight. Therefore, it is necessary to optimize the collimator size and structure according to the measurement environment and purpose. This study is to optimize a collimator that can determine the effective linear attenuation coefficient of low-energy gamma-rays, and verify its applicability. The overall structure of the designed collimator was optimized for gamma-ray energy of less than 100 keV and cylindrical plastic bottle with diameter of 60 mm and a height of 40 mm. The materials of optimized collimator consisted of tungsten. Acryl and acetal were used to form the housing of the collimator, which fixes the central axis of the bottle, collimator and point-like source. In addition, using the housing, the height of the tungsten is adjusted according to the height of the sample. For applicability evaluation of the optimized collimator, IAEA reference material in solid form were used. The sample was filled in the bottle with heights of 1, 2, 3 and 4 cm respectively. Using the collimator and point-like source of 210Pb (46.5 keV), 241Am (59.5 keV), and 57Co (121.1 keV), the linear attenuation coefficient and the radioactivity for the samples were calculated. As a result, to calculate the linear attenuation coefficient using the optimized collimator, a relatively high sample height is required. However, the optimized collimator can be used to determine the linear attenuation coefficients of low-energy gamma-rays for the self-attenuation correction regardless of the sample height. It is concluded that the optimized collimator can be useful to correct the sample selfattenuation effect.

감마분광분석 시스템 상에서는 226Ra(186.2 keV)과 235U(185.7 keV)가 방출하는 감마선 에너지의 피크 중첩이 발생한다. 226Ra의 직접분석을 위해서는 중첩된 피크로부터 235U의 기여를 제거해주거나 보정상수를 이용하여 실제 226Ra의 방사능 값 으로 보정 해주어야 한다. 235U가 방출하는 다른 감마선 피크를 참조하여 235U의 기여를 제거할 경우 복잡한 수계산이 필요하며, 참조피크에서 기인하는 큰 불확도로 인해 높은 정량한계를 갖는다. 반면에 보정상수를 이용하여 226Ra을 평가할 경우 간단한 계산으로 평가가 가능하며, 간접측정시 요구되는 222Rn의 용기건전성과 방사평형 복구기간이 필요하지 않아 226Ra의 신속 측정시 유용한 방법이다. 따라서 해당 방법을 통해 원료물질 3종과 공정부산물 3종, 총 93여개 시료에 대해서 보정상수로 산출된 226Ra의 방사능 농도와 방사평형 된 214Bi의 방사능 농도의 비교를 통해 유효성을 확인하였다. 대부분 ± 20% 내에서 유효하였지만 인산석고의 경우 약 50%의 오차를 보였다. 이는 보정상수를 유도하기 위한 가정 중 238U과 226Ra의 방사평형 관계가 달라진 것으로 판단된다. 특이성을 반영한 보정상수를 적용하여 226Ra의 방사능 농도에 대한 유효성을 평가한 결 과 약 ±10%로 좀 더 정밀한 결과를 얻을 수 있었다. 본 연구에서 산출된 보정상수를 통한 226Ra의 방사능 농도 평가 방법은 복잡한 수계산이 필요하지 않고 용기선택으로부터 자유로우며 방사평형 복구를 위한 기간이 필요하지 않아 원료물질 및 공정부산물의 226Ra의 신속한 농도 분포 평가시 유효한 방법이다.

HPGe 감마선 검출기를 이용하여 226Ra의 방사능을 직접 측정방법의 경우, 226Ra의 186.21 keV 감마선이 235U에서 방출되는 185.7 keV 감마선에 의한 간섭을 받기 때문에 피크면적의 계산에서 반드시 보정이 필요하다. 비록 분해능이 아주 우수한 HPGe 검출기를 사용한다 하더라도 그리고 분광시스템의 채널수를 최대로 늘린다고 할지라도 약 0.5 keV 차이의 두 감마선 피크를 분리해 내기란 현실적으로 어려운 일이다. 본 연구에서는 감마분광분석을 이용한 226Ra의 직접 측정방법에 대한 적용 성을 평가하기 위하여, 여러 가지 간섭피크 보정들을 이용한 직접 측정방법을 조사하였다. 이를 원료물질 및 공정부산물 시 료들에 적용함으로써 직접 측정방법들에서 그 측정 불확도, 직선성 및 적용범위 등을 평가하였다. 최종적으로 방사평형 관 계를 이용하여 226Ra의 방사능을 측정하는 간접 측정방법으로부터 얻은 214Pb 및 214Bi의 결과를 직접 측정방법의 결과와 비 교함으로써 최적의 측정방법을 유도하였다.

동시 합성 보정 효과는 검출기의 효율이 향상할 때 그리고 선원과 검출기 사이의 거리가 가까울수록 크게 나타나는 것으로 알려져 있다. 점 선원(60Co)을 사용하여 검출기 중심축 방향 및 방사상 방향에서 거리에 따른 변화를 주어 P/T 비를 구하여 동시합성 보정을 하였다. 따라서 본 연구에서는 중심축 및 방사상 방향에서 동시합성 보정한 값들을 혼합부피선원(450 mL CRM source)에 적용하여 P/T에 따른 전체 피크효율 변화를 Geant4과 비교하였다. 또한 검출기와 시료가 아주 밀착된 상태에서 맵핑법에서 구한 효율을 환경시료 중에서 해양 시료인 미역에 적용하여 P/T 비의 적합성을 평가하고자 한다. 500 keV 이상의 효율의 영향을 받는 에너지 영역에 1,836 keV로 보정한 효율을 적용한 결과 측정값과 보정값의 상대오차는 3.2 % peak 효율이 보정되어 잘 일치하였다. 450 mL CRM source처럼 부피가 커질수록 P/T 비는 ± 5%까지 감소하였다. 이것은 검출기로부터 선원이 멀어짐에 따라 방출된 감마선의 산란이 많아지기 때문이며, 이처럼 P/T 변화는 동시합성 보정 피크 효율에 영향을 줌을 확인하였다.