The analysis of uranium migration is crucial for the accurate safety assessment of high-level radioactive waste (HLW) repository. Previous studies showed that the migration of the uranium can be affected by various physical and chemical processes, such as groundwater flow, heat transfer, sorption/ desorption and, precipitation/dissolution. Therefore, a coupled Thermal-Hydrological-Chemical (THC) model is required to accurately simulate the uranium migration near the HLW repository. In this study, COMSOL-PHREEQC coupled model was used to simulate the uranium migration. In the model, groundwater flow, heat transfer, and non-reactive solute transport were calculated by COMSOL, and geo-chemical reaction was calculated by PHREEQC. Sorption was primarily considered as geo-chemical reaction in the model, using the concept of two-site protolysis nonelctrostatic surface complexation and cation exchange (2 SP NE SC/CE). A modified operator splitting method was used to couple the results of COMSOL and PHREEQC. Three benchmarks were done to assess the accuracy of the model: 1) 1D transport and cation exchange model, 2) cesium transport in the column experiment done by Steefel et al. (2002), and 3) the batch sorption experiment done by Fernandes et al. (2012), and Bradbury and Baeyens (2009). Three benchmark results showed reliable matching with results from the previous studies. After the validation, uranium 1D transport simulation on arbitrary porewater condition was conducted. From the results, the evolution of the uranium front with sequentially saturating sites was observed. Due to the limitation of operator splitting method, time step effect was observed, which caused the uranium to sorbed at further sites then it should. For further study, 3 main tasks were proposed. First, precipitation/ dissolution will be added to the reaction part. Second, multiphase flow will be considered instead of single phase Darcy flow. Last, the effect of redox potential will be considered.

본 연구에서는 타당한 지하조건을 모사하기 위한 실험장치를 글로버박스(Glove-box) 내에 설치하고 천연지하수 및 자연균열을 가진 화강암 시추코어를 이용하여 핵종이동 실험을 수행하였다. 암반코어의 균열을 통한 지하수 유동을 해석하기 위하여 비수착성 음이온 핵종인 Br로 지하수 유동실험을 수행하였다. 암반 균열을 통한 우라늄 이동 실험결과에서 유출된 우라늄의 파과곡선이 비수착성 핵종인 Br와 유사한 거동을 보여주었는데, 이는 주어진 지하수 조건에서 우라늄이 주로 탄산염과 결합된 음이온 복합체로 이동하기 때문인 것으로 추정된다. 아울러 균열충전광물에 대한 우라늄의 회분식 수착실험을 수행한 결과, 균열충전광물에 대한 우라늄의 분배계수 는 약 2.7 mL/g로 낮게 나타났다. 이러한 우라늄 수착실험 결과는 빠른 유출을 보인 우라늄 이동실험 결과와 일치한다. 균열암반을 통한 우라늄 이동의 지 연 특성을 보다 자세히 분석하기 위하여 회분식 수착실험으로 부터 구한 값을 이용해 지연인자 값 를 구하고 이동실험 결과로부터 구한 값 과 비교한 결과, 서로 매우 유사한 지연인자 값을 가진다는 것을 알 수 있었다. 이는 화강암 코어의 균열을 통한 우라늄의 이동 지연이 주로 균열충전광물에 의해 이루어지고 있음을 의미하는 것이라고 하겠다.