사용후핵연료 파이로프로세싱에서는 방사성 희토류 염화물(RECl3)을 함유한 LiCl-KCl 공융염폐기물이 발생되며, 핫셀시설에서 운영을 목적으로 단순한 형태의 공융염폐기물 처리공정을 개발하는 것이 필요하다. 본 연구에서는, LiCl-KCl 공융염폐기물 내 희토류 핵종 분리/고화공정의 단순화를 목적으로 Li2O-Al2O3-SiO2-B2O3계의 무기합성매질을 이용하여 LiCl-KCl 공융 염 내 희토류 핵종(Nd)을 분리한 후 분리생성물을 바로 고화하는 시험을 실시하였다. 공융염 내 희토류 염화물(NdCl3) 대비 0.67의 무게비에 해당하는 무기합성매질의 양으로도 Nd 핵종을 98wt% 이상 분리할 수 있었고, 이 때 얻은 희토류 핵종 포집생성물은 약 50wt% 수준의 희토류 산화물 함량을 보유하고 있었으며, 이 포집생성물을 화학적 내구성이 우수한 단일상의 균질한 유리고화체로 제조할 수 있었다. 이 결과들은 LiCl-KCl 공융염폐기물 내 희토류 핵종의 분리/고화공정을 단순화하기 위한 방안수립에 활용될 수 있을 것이다.

산화물 사용후핵연료에 대한 전해환원의 금속전환체를 양극으로 한 전해정련공정에는 LiCl-KCl 공융염에 우라늄 원소뿐 아 니라 초우란 원소 및 희토류 원소들이 용해되므로 우라늄을 선택적으로 회수하기 위해서는 우라늄과 다른 원소들이 음극에 전착되는 거동에 대한 연구가 필요하다. LiCl-KCl 공융염 내 희토류 원소의 농도에 따른 음극에서의 전착거동을 고찰하기 위 해 U 및 Ce를 기준으로 한 U, Ce, Y 그리고 Nd 원소들의 분리계수에 대한 연구를 수행하였다. Ce 금속을 희생 양극으로 이용 하여 정전류 정련반응을 통해 용융염 상과 전착물 상의 U, Ce, Y 그리고 Nd 원소의 농도를 분석하여 이로부터 분리계수를 얻 었으며 UCl3 농도와 CeCl3/UCl3 농도비에 따른 분리계수로부터 우라늄을 선택적으로 회수할 수 있는 조건들을 고찰하였다.

The US Department of Energy’s Idaho National Laboratory (INL) has been operating a molten salt electrorefiner at their facility since 1996. The baseline method for disposal of the radioactive salt is the ceramic waste process which generates glass bonded sodalite loaded with chloride salts. This process starts with the high temperature absorption of the salt into zeolite-4A. The salt-loaded zeolite is then blended with glass frit and heated to form a sintered, glass-bonded sodalite. INL is currently assessing alternatives for disposal of the ER salt because of the lengthy processing times, costly equipment and large volume of waste associated with the baseline process. An alternative process was studied, where protonated zeolite was used instead of alkali metal-substituted zeolite. It was found that the metals contained in the salt can replace the protons in the zeolite which are evolved via formation of HCl. From the standpoint of generating a nuclear waste form, the evolution of HCl gas should reduce the weight of the final waste. It has been estimated that the volume of waste produced from immobilizing the INL electrorefiner salt could be reduced by a factor of three using this process followed by sintering the fission product loaded zeolite. Equipment requirements in the hot cell would be significantly simplified, and the time to process all of the waste salt would be reduced by almost a factor of 4. An investigation into the new process has been presented here.

Voltammetry has shown promise as a method to estimate the concentrations of actinides in the molten LiCl-KCl used as an electrolyte in spent nuclear fuel electrorefiners. This salt typically contains several actinides in addition to many active metal fission products (rare earths, Group I & II metals). However, most of the voltammetry studies to date have focused on a single actinide or lanthanide in eutectic LiCl-KCl. This paper examines experimental and analytical techniques that can be used to estimate the concentration of a molten salt mixture containing both lanthanum (III)- and gadolinium(III)-chloride in eutectic LiCl-KCl. The aspects of the experimental procedures and setup that are unique to a multi-lanthanide mixture are briefly discussed. Experimental results from qualitative and quantitative analyses of cyclic voltammetry and open-circuit potentiometry are presented. Due to the close proximity of their standard potentials, extensive analytical work is required to estimate the concentrations. Two approaches are used in this work: peak separation and multivariate analysis. The merits of these two methods will be analyzed and discussed.

사용후핵연료 파이로프로세싱에서 발생하는 방사성폐기물의 양을 최소화하기 위해서는 방사성 핵종 함유 염폐기물을 효과 적으로 처리할 수 있는 기술개발이 필요하다. 이를 위해 탄산화물(Li2CO3, K2CO3)을 이용한 반응증류공정에서 LiCl-KCl 공융 염 내 NdCl3의 분리특성을 관찰하였다. HSC-Chemistry 프로그램을 이용한 탄산화물과 NdCl3의 반응모델결과에서 NdCl3는 탄산화물의 주입조건 및 온도변화에 따라 산염화물(NdOCl) 또는 산화물(Nd2O3) 형태로 전환됨이 확인되었으며, 탄산화물 의 주입조건에 따른 LiCl-KCl-NdCl3계의 반응증류시험에서 반응모델결과와 유사한 경향을 확인하였다. 이 결과들을 이용하 여 LiCl-KCl 공융염 내 NdCl3를 고화가 용이한 산화물 형태로 분리하기 위한 공정조건을 도출하였다.