SiO2-Al2O3-P2O5 무기복합체를 이용한 LiCl-KCl 방사성 폐기물의 안정화/고형화: Part 1. LiCl-KCl의 탈염화 반응거동 및 고형화특성
사용후 핵연료내 우라늄 및 초우란원소를 회수하는 파이로프로세싱 공정에서 배출되는 금속염화물계 방사성 폐기물은 높은 휘발특성과 붕규산계 유리와의 낮은 상용성으로 인해 고화처리가 쉽지 않은 폐기 물이다. 이를 위해, 본 연구에서는 고화처리의 한 방법으로 탈염화 반응을 통한 고화체제조 개념을 채택 하였다. 솔젤법을 이용하여 탈염화물질, SiO2-Al2O3-P2O5 (SAP)을 합성하였으며 이를 이용하여 탈염화 반 응거동 반응생성물의 고형화 특성을 조사하였다. LiCl계 폐기물과 달리, LiCl-KCl폐기물의 반응은 두 개 의 온도범위에서 반응이 진행되며, 400℃의 경우에는 LiCl이, 약 700℃에서는 KCl이 주로 반응하는 것으 로 확인되었다. 여러 가지 반응실험을 통하여 LiCl-KCl의 탈염화 반응에 가장 적합한 물질은 SAP 1071 (Si/Al/P=1/0.75/1 in molar)인 것으로 확인되었다. 4가지 종류의 고형화 실험을 통하여 고화체의 bulk shape과 densification은 SAP/Salt의 비에 영향 받는 것을 확인하였다. 제조된 고형화 시료는 Product Consistency Test-A법을 이용하여 기본적인 내구성을 평가하였다. 본 연구는 SiO2, Al2O3, P2O5 로 이루 어진 탈염화 물질을 이용하여 반응특성과 고형화 특성에 대한 기본적인 정보를 제공하였으며, 이와 같은 실험을 통하여, 본 연구에서 제안된 탈염화 고화처리방법이 휘발특성이 높고 기존 유리매질과 상용성이 낮은 금속염화물계 폐기물에 적용이 가능함을 확인하였다.
The metal chloride wastes from a pyrochemical process to recover uranium and transuranic elements has been considered as a problematic waste difficult to apply to a conventional solidification method due to the high volatility and low compatibility with silicate glass. In this study, a dechlorination approach to treat LiCl-KCl waste for final disposal was adapted. In this study, a SiO2-Al2O3-P2O5 (SAP) inorganic composite as a dechlorination agent was prepared by a conventional sol-gel process. By using a series of SAPs, the dechlorination behavior and consolidation of reaction products were investigated. Different from LiCl waste, the dechlorination reaction occurred mainly at two temperature ranges. The thermogravimetric test indicated that the first reaction range was about 400°C for LiCl and the second was about 700°C for KCl. The SAP 1071 (Si/Al/P=1/0.75/1 in molar) was found to be the most favorable SAP as a dechlorination agent under given conditions. The consolidation test revealed that the bulk shape and the densification of consolidated forms depended on the SAP/Salt ratios. The leaching test by PCT-A method was performed to evaluate the durability of consolidated forms. This study provided the basic information on the dechlorination approach. Based on the experimental results, the dechlorination method using a SiO2-Al2O3-P2O5 (SAP) could be considered as one of alternatives for the immobilization of waste salt.