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고온에서 수소 분리 회수를 목적으로 silica/alumina 복합 막을 합성하였다. 막의 선택 투과 성능을 향상시키기 위해, sol-gel법에 의한 silica 및 alumina층을 중간층으로 도입하고, 그 위에 강제유동 CVD법에 의한 silica를 합성하였다. Sol-gel법에 의해 alpha-alumina tube에 합성한 gamma-alumina 및 silica 막은 Knudsen 확산 영역의 많은 mesopore를 포함하고 있어서 수소 선택 분리 막으로는 적합하지 못했다. 하지만, sol-gel법에 의해 합성한 silica/gamma-alumina층에 강제유동 CVD법으로 silica를 합성한 결과, 질소 투과 영역의 세공이 완전히 제거되어, 높은 수소 선택성을 가지는 복합 막이 형성되었다. 그 막은 온도에 따라 수소 투과 속도가 증가하여 450℃에서 5.57times10-8molm2sLPa1의 수소 투과 속도와, 9.52 kJ/mol의 활성화 에너지를 나타냈다. 분자체 효과에 의해 질소 투과가 완전히 배제되고, 수소만 선택적으로 투과되는 silica/alumina 복합막이 성공적으로 합성된다.
Silica membranes were prepared on a porous alpha-alumina tube with pore size of 150nm by sol-gel and chemical vapor deposition(CVD) method for hydrogen separation at high temperatures. Silica and gamma-lumina membranes formed by the sol-gel method possessed a large amount of mesopores of a Knudsen diffusion regime. In order to improve the H2 selectivity, silica was deposited in the sol-gel derived silica/gamma-alumina layer by thermal decomposition of tetraethyl orthosilicate(TEOS) at 600℃. The CVD with forced cross flow through the porous wall of the support was very effective in plugging mesopores that were left unplugged in the membranes. The CVD modified silica/alumina composite membrane completely rejected nitrogen permeation and thus showed a high H2 selectivity by molecular sieve effect. the permeation of hydrogen was explained by activated diffusion and the activation energy was 9.52kJ/mol.
