국내･외 간접탄산화 연구는 기술의 경제성 확보를 위해 용제 재사용 방안에 초점을 맞추고 있으며, 효과적으로 재사용이 가능한 새로운 용제에 대한 연구를 필요로 하고 있다. 이에 본 연구에서는 킬레이트제인 trisodium citrate, malonic acid disodium salt, adipic acid disodium salt를 이용하여 알칼리 산업부산물인 제지슬러지 소각재(PSA)와 시멘트 킬른 더스트(CKD)로부터 칼슘을 용출하는 실험을 수행하였으며, 탄산화를 통해 고순도 탄산칼슘을 생성하고 용제를 재사용하는 방법을 알아보았다. 각 용제 별로 PSA와 CKD로부터 칼슘을 용출하고 탄산화하는 과정을 3회 반복하였고, 용제 재사용을 위한 칼슘용출 및 탄산화반응의 적정조건을 도출하였다. 실험결과, 모든 용제에 대해 칼슘용출효율은 CKD가 PSA보다 더 높았으나, 탄산화효율은 두 가지 산업부산물의 차이가 거의 없었다. 또한 3회의 용제 재사용 실험이 진행되는 동안 칼슘용출효율, 탄산화효율, 탄산칼슘 생성량 및 순도가 일정하게 유지되는 것을 확인하였다. 고액비 1:50 조건에서 PSA와 CKD로부터 칼슘을 용출하는 용제의 최적농도는 0.1~0.3 M이었으며, 탄산화효율은 70~90 %이었다. 용제를 3회 반복 사용하여 얻은 평균 이산화탄소 저장량은 용제별로 차이가 있었고, trisodium citrate, malonic acid disodium salt, adipic acid disodium salt 용제에 대해 각각 199, 125, 102 kg-CO2/ton-waste이었다. 탄산칼슘 생성량은 세 가지 용제에 대해 각각 452, 284, 232 kg-CaCO3/ton-waste이었다. 수득한 탄산칼슘은 XRD 분석을 통해 calcite임을 확인하였으며, 탄산칼슘의 순도는 최대 99.6 %이었다.

산업화가 가속화되면서 지구온난화는 환경을 위협하는 큰 문제로 대두되고 있다. 특히 지구온난화에 50% 이상 기여하는 물질인 이산화탄소는 그 농도가 산업혁명 이후 급격히 증가해왔으며, 이 문제를 해결하기 위해 전세계적으로 이산화탄소 저장기술(Carbon Capture and Storage, CCS)을 개발하는 연구가 활발하게 진행되고 있다. CCS 중 하나인 광물탄산화는 이산화탄소를 칼슘, 마그네슘 등과 반응시켜 불용성 탄산염으로 고정하는 기술이며, 원료로 칼슘이나 마그네슘을 다량 함유한 천연광물 또는 산업부산물이 사용될 수 있다. 제지슬러지소각재(Paper Sludge Ash, PSA)는 제지공정에서 생성되는 산업부산물로 칼슘을 다량 함유하고 있어 광물탄산화에 적합한 재료이다. 본 연구에서는 PSA를 암모늄염(ammonium chloride, ammonium acetate)과 반응시켜 칼슘을 선택적으로 용출한 후 탄산화하는 과정에서 암모니아수를 추가했을 때 탄산화 효율이 어떻게 변하는지를 알아보았다. 용제로 암모늄염 용액(0.3M, 1L)을 사용하여 PSA(20g)로부터 칼슘을 용출시킨 용출액 A와 용출액 A에 암모니아수(1.76mL)를 추가한 용출액 B를 각각 준비한 다음, 대기압 하에서 각 용출액에 이산화탄소(0.1L/min)를 30분 동안 주입하여 탄산화반응을 진행하였다. 용출액 A를 이용한 탄산화반응 결과 6.81g의 탄산칼슘을 회수하였고, 생성된 고체를 기준으로 산출한 이산화탄소 저장량은 149.8kg CO2/ton PSA이었다. 암모니아수를 추가한 용출액 B를 이용한 탄산화반응에서는 반응종료 후 용액 중 칼슘농도가 용출액 A 경우의 절반 정도이었다. 용출액 B로부터 7.69g의 탄산칼슘을 회수하였고, 이 결과는 이산화탄소를 169.2kg CO2/ton PSA 저장하였음을 의미한다. 칼슘 용출액 A에 암모니아수를 추가하면 완충작용이 지속되면서 높은 pH가 유지되기 때문에 용출액 B에서 탄산화 효율이 더 높아졌다. 또한 용출액 B에서처럼 암모니아수를 추가하면 한번 사용한 암모늄염 용제를 간접탄산화에 재사용할 때 칼슘 용출효율을 높이는데 기여하리라고 예상한다.