파이로 공정에서는 사용후핵연료 관리 공정 개발의 일환으로 산화 우라늄을 고온 용융염 전해질계에서 전기화학적 방법으로 환원시키기 위한 전해환원 공정이 개발되고 있다. 이에 따른 전해환원 공정의 반응기 설계를 위해서는 전기화학적 이론에 기초한 모델이 요구되고 있다. 본 연구에서는 상 분리를 설명하는 phase-field 이론에 기초하여 우라늄 산화물의 전해환원 모사를 위한 1차원 모델이 개발되었다. 모델은 우라늄 산화물 내 산소 원소의 확산과 펠렛 표면에서 전기화학 반응 속도를 나타내는 매개변수를 사용하여 외부로부터 내부로 진행되는 전해환원을 잘 모사하고 있으며 계산 결과 전체 전류는 산소 원소의 내부 확산에 크게 의존하는 것으로 나타났다. 전해환원 반응에 대한 모델은 대용량 장치 설계에 최적화된 조건 도출에 활용될 것으로 예상되며 장치 설계가 완료되면 공정 연계 모사에 직접 사용될 것으로 기대된다.

외부비용은 재화나 서비스가 생산 또는 소비되는 과정에서 제3자에게 부과되는 비용이다. 원자력 발전을 통한 전력생산에 도 외부비용이 발생하며 이들에 대한 연구가 1990년대부터 진행되어 왔다. 비용은 정책결정에 중요한 요소로 전력 생산에 대한 비용 비교를 위해 외부비용이 고려되고 있다. 핵연료주기에서도 선택에 따라 다른 외부비용이 발생되지만 이에 대한 연구는 진행되고 있지 않다. 본 연구에서는 핵연료주기 외부비용 평가 방법 개발을 위해 원자력 발전에 대한 외부비용 평가 방법을 조사하고 분석하였다. 후쿠시마 사고 이전에는 외부비용 연구들은 정상 운전 상태에서의 손상 비용에 초점을 두었 다. 그러나 사고 이후 사고비용이 주요 주제가 되었다. 사고비용을 포함한 외부비용 범위는 여러 연구들에서 다양하게 사용 되었으며 범위에 맞춰 다른 방법들이 적용되었다. 본 연구에서는 이러한 결과들이 비교되었으며 핵연료주기에 따른 외부비 용 추산에 방법적 적용성 판단을 위해 분석되었다.

국내 원자력발전은 현재 두 번째로 큰 전력 공급 방법이며 원전의 수 역시 증가되는 것으로 계획되어 있다. 그러나, 원자력발 전에 의해 발생되는 사용후핵연료에 대해서는 아직 명확한 관리 정책이 확립되어 있지 않다. 원자로 이 후 핵물질 흐름과 관 련된 후행 핵연료주기는 사용후핵연료 관리를 위한 기술들의 집합이다. 따라서, 사용후핵연료 관리 정책은 핵연료주기 선택 과 함께한다. 핵연료주기 선택의 중요 항목은 경제성으로 이는 사적비용과 함께 외부비용을 더해 결정되어야 한다. 직접비용 인 사적비용과 달리 간접비용인 외부비용에 대한 연구는 원전에 집중되어 있으며 핵연료주기에 대한 연구는 없는 상황이다. 본 연구에서는 핵연료주기에 적용할 수 있는 외부비용 항목들을 도출하고 정량화를 시도하였다. 핵연료주기 외부비용 평가 를 위해 고려될 수 있는 핵연료주기로 OT(직접처분), DUPIC(PWR-CANDU 연결), PWR-MOX(PWR 습식재처리), Pyro-SFR (파이로 처리와 고속로 연계)의 네 가지를 선정하였다. 원자력발전의 외부비용 평가에 고려되었던 항목들을 분석하여 핵연 료주기에서 에너지 공급 안보비용, 사고위험비용과 수용성 비용을 외부비용 항목으로 도출하고 추산하였다.

사용후핵연료 파이로 공정은 전기화학 이론들에 기초하여 개발되고 있다. 공정 모사는 공정 개발과 실험데이터 해석에 주 요한 방법 중 하나로 파이로 공정에서도 필요한 접근 방법 중 하나이다. 현재까지 파이로 공정의 공정 모사는 전해정련 공 정 위주로 진행되어 왔으며 전해환원 공정에 대한 연구는 많지 않았다. 전해환원 공정은 전해정련 공정과 달리 기체 발생과 다공성 전극의 특징을 지니고 있기 때문에 공정 모사를 위한 모델 개발을 위해서는 이를 고려한 수식들이 필요하게 된다. 본 연구에서는 전기화학 셀 해석에 필요한 열역학, 물질전달, 반응공학 이론 중 전해환원 공정 모델 개발에 필요한 개념과 수식 들을 정리하여 제시하였다. 전해환원 셀을 구분하여 각 부분에 적용해야하는 수식들을 나열했으며 각 부분들 연결에 사용되 는 경계조건들 역시 제시하였다. 이들 수식들은 추후 모델 개발에 기초로 사용될 수 있으며 실험데이터와 결합시켜 결정되 어야 하는 매개변수 파악에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.

파이로 공정은 사용후핵연료 관리 이슈 해결과 유용자원 재활용 제고의 목적으로 개발되고 있다. 파이로 공정 중 전해환원 공정은 LiCl을 전해질로 사용하여 산화물을 금속으로 전환시키는 공정으로 금속 전환체에 잔류염이 포함되므로 후속 공정이 요구된다. 진공 증류 공정은 다양한 용융염계에서 적용되어 왔으며 금속 전환체에서도 활용될 수 있다. 전해환원 금속 전환 체 잔류염은 LiCl과 알카리 및 알카리토 금속 염화물을 포함한다. 본 연구에서는 이들 염화물들의 증기압을 추산하여 진공 증 류 공정에서 잔류 액체의 조성변화를 계산하였다. 증류된 기체가 일정하게 제거되는 조건에서 물질수지와 기-액 평형식을 결 합한 모델을 개발하였으며 증기압을 이용하여 무차원 시간에 대한 액체 조성 변화를 계산하였다. 공정 조건 변화 모사를 위 해 온도와 용융염 조성을 변화시켜 거동을 비교하였다. 잔류염의 증류는 주성분인 LiCl에 의해 지배되었으며 LiCl 보다 증기 압이 높은 CsCl은 쉽게 제거될 것이 예상되었다. 증기압이 유사한 RbCl은 LiCl과 일정한 조성이 유지되었다. 반면 증기압이 낮은 SrCl2와 BaCl2는 시간에 따라 농축되며 초기 조성이 높은 경우 증류 과정에서 석출될 가능성이 있는 것으로 예상되었다.

이온성 액체 기술에서의 학문적 연구들은 원자력 산업으로 확대되어 왔으며 많은 연구자들에 의해 방사성 물질의 처리에 이 온성 액체의 활용이 연구되어 왔다. 다수의 연구들에 의해 사용후핵연료에 포함되어 있는 금속 원소들의 분광학적, 전기화 학적 거동에 대한 흥미로운 결과들이 보고되었다. TBP(tri-butyl phosphate)를 용해시킨 이온성 액체에서 측정되고 관찰된 금속 이온들의 물성들은 전통적인 수용성 공정에 대한 대안 기술 개발을 유발시켰다. 한편, 수용성 및 비수용성 공정에서의 활용을 위해 이온성 액체에서 금속 이온의 전기화학적 전착이 연구되었다. 본 연구에서는 이온성 액체 연구에서 주목할 만 한 내용들을 분류하고 정리하여 핵연료주기에서 이온성 액체의 활용에 대해 고찰하였다.

핵연료주기 분석 연구는 핵연료주기 단계에서 기술들을 분석하고 요건들을 도출하여 국가적 핵연료주기 정책 설정 및 추진을 체계적으로 수행하기 위한 연구이다. 시스템 분석 기술은 대상 시스템의 비교 분석 평가 에 활용되며 핵연료주기를 대상으로 하는 경우 각 국가 또는 관심 범위에 따라 다양한 방법이 사용된다. 본연구에서는 국내 선진 핵연료주기 개발을 위해 필요한 핵연료주기 분석 전략과 함께 이를 위해 사용될 수 있 는 분석 기술들을 제시하였다. 핵연료주기 분석은 전략적으로 기술적 분석, 국내외 이해관계, 국가 에너지 프로그램과 연계되어야 한다. 이를 위해 다양한 핵연료주기를 비교하여 제시된 평가 지표에 따라 분석하는 연구는 트레이드 연구 방법을 적용하여 수행할 수 있다. 본 연구를 통한 조사 분석 결과 핵연료주기 분석 전략과 함께 방법적 측면에서 트 레이드 연구가 선진 핵연료주기 도출에 활용될 수 있을 것으로 파악되었다. 트레이드 연구에 필수적인 평가 지표를 선정하고 각 지표별 핵연료주기에 대한 정보를 얻기 위해서는 기술성숙도 분석 방법과 핵연료주기 시 뮬레이터를 활용할 수 있을 것으로 제시하였다. 이들은 핵연료주기의 기술성, 경제성, 환경영향성 등을 비교 평가하여 기술개발을 위한 방향을 제시하고 체계적인 선진 핵연료주기 도출 및 실현에 기여할 것이다

고온 용융염 전해환원 공정은 후행핵연료 주기의 대안 공정인 파이로공정의 산화물 사용후핵연료의 확대 를 위해 필수적인 공정이다. 사용후핵연료는 다성분 산화물로 이루어져 있으며 각 산화물은 전해환원 공정 에서 화학적 특성에 따라 산소를 잃게 된다. 본 연구에서는 건식분말화 공정 이후 전해환원 반응기에 도입되 는 사용후핵연료 조성을 기준으로 각 금속-산소 시스템을 독립적인 이상고용체로 가정하여 전해환원 반응거동을 계산하였다. 전해환원을 Li의 환원과 이어지는 Li과의 화학반응의 결합으로 산정하여 U을 비롯한 금 속 환원 거동을 계산하였다. 계산결과 대부분의 산화물들은 전해환원 공정에 의해 금속으로 전환되는 것으 로 예상되었다. 란타나이드 원소들의 경우 Li2O의 농도가 낮아지면 금속 전환율이 높아지나 대부분 산화물로 존재하는 것으로 나타났다. 추가적으로 U3O8의 전해환원 거동에 대해 Li의 확산과 Li과의 화학반응을 고려하 여 반실험적 모델이 제시되었다. 실험데이터를 활용하여 매개변수를 결정하였으며 시간에 대한 환원율 및 전류에 대한 99.9% 환원 시간을 계산하였다.

Isotopes of alkali and alkaline earth metals (AM and AEM) are the main contributors to the heat load and the radiotoxicity of spent fuel (SF) . These components are separated from the SF and dissolved in a molten LiCl in an electrolytic reduction process. A mass transfer model is developed to describe the diffusion behavior of Cs, Sr, and Ba in the SF into the molten salt. The model is an analytical solution of Fick's second law of diffusion for a cylinder which is the shape of a cathode in the electrolytic reduction process. And the model is also applied to depict the concentration profile of the oxygen ion which is produced by the electrolysis of LiO. The regressed diffusion coefficients of the model correlating the experimentally measured data are evaluated to be greater in the order of Ba, Cs, and Sr for the metal ions and the diffusion of the oxygen ion is slower than the metal ions which implies that different mechanisms govern the diffusion of the metal ions and the oxygen ions in a molten LiCl.