본 연구에서는 경수로 사용후핵연료로부터 다시 핵연료 물질로 재사용할 수 있는 우라늄과 초우라늄원소군을 분리/회수하기 위한 고온전해분리 공정(Pyroprocessing)의 기술적 타당성을 조사하였으며, 나아가서 핵비확산 측면에서 기존 핵연료주기기술의 대체기술로서 적합성이 있는지를 검토하였다. 먼저 고온전해분리 공정에 편입될 각종 단위공정을 조합하여 전체 공정을 구성하였다. 그리고 사용후핵연료에 들어 있는 여러 가지 물질들의 분리 과정에서, 본 연구에서 확보한 실험결과와 관련 문헌에 발표된 각종 분리도 자료를 바탕으로 문제의 원소군들 즉, 우라늄, 초우라늄원소군, 희토류, 귀금속류, 그리고 열발생원소군들이 공정흐름도에서 어떤 경로를 따라 흘러가는지 그 향방을 추적하여 보았다. 결과적으로 전체 공정의 물질수지 산출 결과에 의하면 우라늄과 초우라늄원소군(TRU)은 각각 98.0wt%, 97.0wt%가 제품으로 회수될 수 있으며 나머지 원소군들은 대부분 제거되어 방사성폐기물로 분리될 수 있음을 파악하였다. 게다가 초우라늄원소군 제품이 상당한 -방사선과 중성자선을 방출하고 있어 핵비확산에 유리하게 작용하고 있음을 알 수 있었다.

본 연구에서는 방사성폐기물의 화학처리공정에 자주 사용되는 유동관식 장치 중 튜브형 반응기, 다단식 용매추출 장치, 흡착탑 등 물질전달이 수반되는 장치에 있어 각종 매개변수들이 반응수율이나 물질전달수율에 미치는 영향과 민감도를 살펴보았다. 먼저 각 장치에 대한 거동을 묘사하기 위하여 수학적 모델링을 수행하였고 전산모사를 통하여 해당 장치의 거동을 예측하였다. 그리고 그 결과로부터 해당 공정의 고유한 매개변수들이 반응수율 또는 물질전달수율에 미치는 영향과 민감도를 분석하였다. 튜브형 반응기에서는 확산계수, 반응속도상수 등이 반응수율에 미치는 영향을, 다단식 용매추출 장치에서는 연속상과 분산상의 분배계수, 연속상 흐름의 역혼합 등이 추출수율 및 장치 내 농도 분포에 미치는 영향을 고찰하였다. 또 흡착탑에 있어서는 흡착평형상수 및 유체-흡착재간 물질전달계수 등이 흡착 속도에 미치는 영향을 조사하였다.