흑연음극을 이용하여 LiCl-KCl공융염내에서 금속우라늄의 전해정련을 수행하였다. Uraniurn-Graphite Intercalation Compound(U-GIC)의 형성에 의하여 우라늄 전착물의 sell-scraping이 일어나며 전해정련에서 stripping과정을 생략함으로서 전해효율을 높일 수 있다. 우라늄 전착물내의 희토류 원소 오염은 무시할 만 하였으나 약 300ppm정도의 탄소가 오염되어 있는 것으로 관찰되었다. 탄소 오염은 이트륨을 이용한 정제공정 등을 거칠 경우 제거 가능하리라 사료된다. 회수된 우라늄 전착물의 조직 특성을 분석하였으며, 스틸 음극에 의해 회수된 전착물과 비교하였다. 이 결과는 초기 실험결과 이며 보다 심층적 연구를 통하여 사용 후 금속핵연료의 전해정련 개념을 개선시킬 수 있을 것으로 판단된다.
국내 경수로원전 1차 냉각재와 중저준위 방사성폐기물 내 핵종방사능비에 대한 유관성을 검토하고자 특수하게 제작된 RCS sampling kit를 이용하여 원전 정상운전기간 동안 핵종을 포집하였다. 시료채취는 경수로형 전 원자력 발전소를 대상으로 2004년과 2005년에 걸쳐 시료를 채취하였고, 방사화학적 방법인 시료 전처리 및 핵종분리를 통하여 핵종 방사능을 분석하였다. RCS sampling kit 내 필터와 수지에서 분석된 핵종 방사능비는 각각 2.32-2와 7.3E-1을 보였으며, 동일주기 내 발생된 중 저준위 방사성폐기물인 농축폐액, 폐수지, 잡고체시료 내 핵종 방사능비는 각각 6.3E-1, 6.7E-1 및 5.7E-2로 시료유형 에 따라 1차 냉각재와 유사성을 갖는 것으로 확인하였다.
추출크로마토그래피법과 액체섬광계수법을 이용하여 고체 시료중의 와 방사능을 측정할 수 있는 분석법을 확립하고 연구로 2호기의 해체시 발생되는 방사화된 콘크리트 폐기물을 분석하였다. 침전법과 추출크로마토그래피법으로 화학분리를 하면, 경우 Fe의 화학적 회수율은 대부분의 시료에서 90%이상이었으나 Ni의 회수율은 43.6과 46.5%를 나타낸 시료가 있으며 나머지는 62% 이상을 나타내었다. Spiked 시료를 이용하여 분리과정과 액체섬광계수법의 과정을 확인한 결과 의 경우는 3.7% 오차내의, 의 경우는 0.7% 오차내의 결과가 얻어졌다. 연구로 2호기의 해체 콘크리트 시료중 방사능은 MDA이하의 값도 있으나 TC3시료의 경우는 362Bq/g의 값이 얻어졌다. 그리고 의 경우는 모든 시료에서 MDA이하 값이 얻어져 이 존재하지 않음을 알 수 있었다. 그리고 콘크리트 벽의 해체시 표면의 시료는 의 방사능이 높다가 표면으로부터 깊은 시료일수록 의 방사능이 급격히 줄어들었다.
특정 구획으로 유입된 오염물질이 해당 구획 내부에 순간적으로 균일하게 분포한다는 구획모델에 대한 기본가정의 한계로 인해, 전통적인 단일구획모델로는 불포화대에서 오염물질의 이동현상을 적절하게 예측할 수 없다. 한편 물리적으로 동일한 불포화대를 여러 개의 구획으로 구분한 다중구획모델링 기법은 실제 불포화대에서의 오염물질 이동 지연효과를 적절하게 설명할 수 있으나, 지금까지 일반적인 해석해가 보고된 바 없으며 고려하는 구획의 개수가 증가할수록 모델링에 많은 시간이 소요되는 등의 한계가 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위하여, 이류가 지배적인 조건 하에서 불포화대의 오염물질 이동현상에 대한 다중구획모델을 수립하고 이를 해석적인 방법으로 계산할 수 있는 일반해를 유도한 후, 다중구획모델을 단일구획모델로 근사할 수 있는 수학적 제약조건을 도출하였다. 단순화된 근사방법론의 유효성은 가상적인 조건 하에서 간단한 수치해석적 방법을 통해 검증하였다. 물리적으로 동일한 특성을 갖는 불포화대를 단일 구획으로 가정할 경우, 불포화대로부터 포화대로 유입되는 오염물질의 전이율은 상수가 아닌 시간 종속적인 명목전이율로 표현할 수 있음을 증명하였다. 또한 명목전이율은 불포화대 구획간 전이율에 민감하며 오염층으로부터의 전이율에 대한 민감도는 미미한 것으로 나타났다. 이 연구에서 개발된 단순화된 근사방법론은 많은 시간이 요구되는 다중구획 모델링을 통하지 않고 불포화대 오염물질 이동현상을 신속하고 합리적으로 예측하기 위한 목적으로 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
사용후핵연료의 건식 재가공을 위한 핵연료 원격 제조공정중 분말제조를 위한 산화 및 OREOX(산화 환원공정)열처리 공정으로부터 및 핵분열기체의 방출거동을 정량적으로 평가하였다. 특히 사용후핵연료의 평균 연소도가 범위내에서 연소도 변화에 따른 핵분열기체의 방출 분율은 측정한 실험결과와 ORIGEN 코드로부터 계산된 초기 inventory를 상호 비교하여 구하였다. 1차 산화공정(voloxidation)에서 및 의 시간에 따른 방출거동은 핵연료의 으로의 분말화 정도와 밀접한 관련이 있는 것으로 보이며, 입계(grain-boundary)에 분포된 핵분열기체가 대부분 방출되는 것으로 여겨진다. 산화분말을 이용한 OREOX 공정으로부터 핵분열기체의 높은 방출율은 의 환원공정에서 온도 증가에 의한 기체 확산 및 으로의 환원에 의한 U 원자 이동성 증가에 의존하며 주로 inter-grain 및 intra-grain에 분포된 핵분열기체가 방출된 것으로 판단된다. 일차 산화공정시 및 핵분열기체의 방출 분율은 핵 연료 연소도가 증가함에 따라 높게 나타났고 방출 분율 범위는 총 inventory의 정도며, 산화분말의 OREOX 공정처리시 잔류 핵분열기체 대부분이 방출되는 것으로 보인다. 아울러 사용후핵 연료로부터 핵분열기체의 제거를 위해서는 고온 환원분위기보다는 산화에 의한 분말화가 더 효과적인 것으로 여겨진다.
고연소도 경수로사용후핵연료를 이용하여 voloxidation 및 소결 열처리 공정으로부터 세슘의 시간에 따른 방출 거동을 실험적으로 평가하였다. 사용후핵연료 voloxidation 공정에서는 fragment 형태의 시편을 사용하여 최대 의 산화 및 환원 분위기에 따른 세슘 방출 거동을 상호 비교하였으며, 소결 공정에서는 압분체를 이용하여 4% H2/Ar 환원분위기 에서 열처리 온도 변화에 따른 세슘방출 특성 변화를 분석하였다. 산화 분위기에서 fragment 형태의 사용후핵연료로부터 세슘 방출 온도 구간은 였으며, 환원 분위기에서 압분체로부터 방출 온도 구간은 로서, 산화에 의한 사용후핵 연료의 분말화가 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 것으로 나타났다. 아울러 사용후핵 연료로부터 세슘 방출 거동에 영향을 미치는 주요 인자는 사용후핵 연료내 세슘 화합물의 화학적 형태뿐만 아니라 결정립 및 핵연료 표면으로의 확산 속도에 지배를 받음을 알 수 있었다.
지하 동굴식 처분장의 건설, 운영 및 중-저준위 방사성폐기물을 처분한 이후 발생하게 되는 오염물질(Rn, CH CO, HS, Radiolysis에 의한 방사능 가스 등)은 적절한 공기량을 필요로 한 곳에 정확히 분배시킬 수 있는 환기시스템에 의해 통제되도록 하여야한다. 특히 지하 처분장은 여러 개의 진입 터널, 저장 터널, 공기 유입-배기 터널, 수직갱 등으로 이루어진 복잡한 회로망의 형태로 나타나기 때문에 이에 적절한 기술적 접근이 필요하다. 본 논문에서는 이러한 환기시스템 구축을 위한 기술적 접근을 위해 미국의 WIPP (Waste Isolation Pilot Plant)처분장과 스웨덴의 SFR (Slutforvar for Reaktoravfall) 중-저준위 처분장을 모델로 하여 두 처분장의 소요환기량을 선정하고 설계상 통풍로의 단면적, 길이, 표면 거칠기 등을 고려한 환기회로를 구성하였으며, 수학적으로 계산되는 각 회로의 저항에 대해 기술하였다. 또한 이를 바탕으로 적절한 선풍기의 용량과 수직갱 운용방안을 설계하였다. 두 처분장의 지형상의 규모 및 환기시설 비교 결과, SFR 처분장에 비해 WIPP 처분장에서와 같이 병렬구조가 많을수록 처분장 전체의 저항이 감소되며 이러한 결과로 환기시스템의 운용비 절감효과를 얻을 수 있다는 결론을 얻었다. 따라서 처분용량 증대를 위한 대단면의 SFR 처분장 구조와 전체 저항 감소를 위한 WIPP 처분장의 병렬구조를 조합한 형태가 가장 합리적이며 효율적인 환기가 이루어질 수 있을 것으로 사료된다.
처분장에서 지하수로 쉽게 유출될 수 있는 방사성 핵종들의 양을 예측하기 위하여 국내 PWR 사용후핵연료 팰렛들의 갭(gap) 및 입계에 있는 용해성 원소들의 재고량을 측정하였다. 연소도가 GWD/MTU를 갖는 연료봉에서 얻은 펠렛들에서 세슘의 갭 재고량이 로 나타났으며, 이는 핵분열 생성기체 유출률의 에 해당하였다. 그러나 핵분열 생성기체 유출 률이 1%이하인 연료봉에서 취한 40 GWD/MTU이하의 연소도를 갖는 펠렛들의 경우, 세슘의 갭 재고량들을 핵분열 생성기체 유출률과 연관시키기는 곤란하였다. 갭 및 입계내 스트론튬의 재고량은 동일 연료봉내 펠렛에서는 크게 다르지 않았으며, 요오드의 갭 재고량은 핵분열 생성기체 유출률보다 작거나 유사한 값을 갖는 것으로 평가되었다.
양이온교환수지인 IRN-77을 직접 분해 처리하기 위하여 Fonton시약을 적용하였으며, 분해반응의 특징으로써 반응의 효율 및 안전을 위해 수지를 먼저 건조시키고 용액을 수지에 완전히 흡수시킨 후 를 첨가하는 방법을 적용하였다. 수지 분해반응의 특성은 반응이 개시되기까지 반응유도시간이 필요하였으며, 반응유도시간은 의 농도가 낮을수록 또한 의 초기 첨가량이 적을수록 길었다. 단위량의 수지를 분해하는데 적절한 반응조건으로서 의 농도는 0.9 M 및 15% 의 용액의 첨가량은 수지량에 대해 6-7배 비율로 나타났으며, 반응유도시간을 포함하여 1.5시간 이내에 완전 분해가 가능하였다. 의 첨가방법은 반응 초기 및 반응개시 후로 나누어 첨가하므로서 의 분해효율 및 첨가량을 최소화하였다. 가열효과로서 분해반응 개시 전에 비교적 낮은 온도인 정도로 가열하면 반응유도시간이 5분 이내로 단축되었으며, 수지의 양을 5g 및 10g 으로 증가시킨 결과, 의 첨가비율을 9-10배 정도로 증가시키면 완전분해가 가능하였다.
본 연구에서는 방사성폐기물의 화학처리공정에 자주 사용되는 유동관식 장치 중 튜브형 반응기, 다단식 용매추출 장치, 흡착탑 등 물질전달이 수반되는 장치에 있어 각종 매개변수들이 반응수율이나 물질전달수율에 미치는 영향과 민감도를 살펴보았다. 먼저 각 장치에 대한 거동을 묘사하기 위하여 수학적 모델링을 수행하였고 전산모사를 통하여 해당 장치의 거동을 예측하였다. 그리고 그 결과로부터 해당 공정의 고유한 매개변수들이 반응수율 또는 물질전달수율에 미치는 영향과 민감도를 분석하였다. 튜브형 반응기에서는 확산계수, 반응속도상수 등이 반응수율에 미치는 영향을, 다단식 용매추출 장치에서는 연속상과 분산상의 분배계수, 연속상 흐름의 역혼합 등이 추출수율 및 장치 내 농도 분포에 미치는 영향을 고찰하였다. 또 흡착탑에 있어서는 흡착평형상수 및 유체-흡착재간 물질전달계수 등이 흡착 속도에 미치는 영향을 조사하였다.