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방사성폐기물학회지 KCI 등재 SCOPUS Journal of the Korean Radioactive Waste Society

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Volume 12 Number 3 (2014년 9월) 7

1.
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파이로 공정은 사용후핵연료 관리 이슈 해결과 유용자원 재활용 제고의 목적으로 개발되고 있다. 파이로 공정 중 전해환원 공정은 LiCl을 전해질로 사용하여 산화물을 금속으로 전환시키는 공정으로 금속 전환체에 잔류염이 포함되므로 후속 공정이 요구된다. 진공 증류 공정은 다양한 용융염계에서 적용되어 왔으며 금속 전환체에서도 활용될 수 있다. 전해환원 금속 전환 체 잔류염은 LiCl과 알카리 및 알카리토 금속 염화물을 포함한다. 본 연구에서는 이들 염화물들의 증기압을 추산하여 진공 증 류 공정에서 잔류 액체의 조성변화를 계산하였다. 증류된 기체가 일정하게 제거되는 조건에서 물질수지와 기-액 평형식을 결 합한 모델을 개발하였으며 증기압을 이용하여 무차원 시간에 대한 액체 조성 변화를 계산하였다. 공정 조건 변화 모사를 위 해 온도와 용융염 조성을 변화시켜 거동을 비교하였다. 잔류염의 증류는 주성분인 LiCl에 의해 지배되었으며 LiCl 보다 증기 압이 높은 CsCl은 쉽게 제거될 것이 예상되었다. 증기압이 유사한 RbCl은 LiCl과 일정한 조성이 유지되었다. 반면 증기압이 낮은 SrCl2와 BaCl2는 시간에 따라 농축되며 초기 조성이 높은 경우 증류 과정에서 석출될 가능성이 있는 것으로 예상되었다.
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2.
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가상의 심지층 처분 부지에서 이루어진 지하수 유동 모의 결과를 이용하여 처분 심도의 지하수 유량 분포를 분석하고 그 결 과를 처분 안전성 평가에 이용할 수 있는 방안을 제시하였다. 처분 심도의 지하수 유동량은 가상의 처분 부지를 대상으로 한 광역 및 국지적 지하수 유동 모의 결과의 지하수두 분포를 이용하여 분석하였다. 지하수 유동량 분포를 이용하여 처분공 위 치의 지하수 유동량을 분석하고 최대값을 기준으로 지하수 유동량을 표준화하여 처분공에서의 처분 용기 파손 가능성을 확 률적으로 도시하였다. 확률적으로 제시된 처분 용기의 파손 가능성을 이용하여, 처분 용기로부터 누출이 일어날 것으로 가 정된 위치에서 지표 환경으로 이동하는 방사성 핵종의 이동량에 대한 확률론적 기대값을 계산하여 결정론적으로 평가된 이 전 연구 결과와 비교하였다. 이런 평가 방법은 현장 조건을 더욱 많이 반영할 수 있는 안전성 평가 방안 구축에 기여할 수 있 을 것으로 생각된다.
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3.
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가압경수로의 일차계통 제염을 위해 개발된 HYBRID 제염제의 재료부식 특성을 틈부식 시험방법을 사용하여 수행하였다. 기존 제염제의 부식특성과 비교하기 위하여 상용 제염제인 OA, CITROX 제염제의 부식특성도 함께 평가하였다. 시험재료 는 가압경수로의 일차계통의 주 재료인 Alloy 600과 304 SS을 대상으로 시험하였다. 틈부식 시험은 가혹조건의 부식시험 으로써 내식성이 강한 원전 구조재료의 건전성을 짧은 시간에 잘 확인할 수 있었다. 시험결과 OA와 CITROX 제염제에서는 crevice 시편 표면에 pitting과 IGA가 나타났으나 HYBRID 제염제에서는 국부부식이 전혀 발생되지 않았다. 무게감소 측정 결과 HYBRID 제염조건에서는 1.3×10-3 μm/h 이하의 매우 낮은 부식속도를 나타내었다. 반면에, OA 제염제의 경우 Alloy 600은 4.0×10-2 μm/h 로 비교적 균일한 부식율을 나타내었으나, 304 SS의 경우 pH = 2.0 이하에서 급격한 가속부식을 나타 내었다. HYBRID 제염제의 경우 일반부식에서뿐만 아니라 crevice 부식조건에서도 거의 부식이 일어나지 않아 PWR 계통 제염 시 산화막 용해 후 제염제가 계통재료에 노출되어도 재료의 건전성이 입증되었다.
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4.
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발전소 구조재료의 일반부식에서 기인된 부식생성물은 연료 표면에 침적되어 방사화되고, 다시 노외로 방출되어 계통 선량 율을 증가시킨다. 본 연구에서는 방사화된 크러드의 생성과정에 대한 이해를 높이고자 연료 크러드의 비방사능 값과 노내 체류시간을 계산하였다. 노내 체류시간 계산시 모핵종이 조사기간 동안 지속적으로 일정한 양만큼 침적되는 것으로 가정하 였다. 본 연구에 활용된 연료 크러드 시료는 한울1호기 17차 O/H시 fuel scraping을 통해 채취되었으며, 본 연구를 위해 원 소성분 분석과 핵종 분석이 수행되었다.
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5.
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생활주변방사선안전관리법 도입에 따라 재활용하지 못하는 공정부산물의 안전관리를 위해서는 방사선적 안전성 확보가 필 수적이다. 이를 위해서 처분대상 공정부산물 특성화 자료 수집 및 분석, 처분방법과 처분시설의 조사 및 분석, 처분시설의 운 영으로 인한 방사선적 안전성평가 방법론 정립과 도구 확보, 주요 입력자료들의 안전성에 미치는 영향 파악 등이 필요하다. 이를 통하여 매립과 같은 참조 처분방법을 선정하고 피폭선량과 인체보건 리스크 평가를 통하여 공정부산물 처분에 따른 방 사선적 안전성 확보를 위한 절차 및 기준마련을 위한 기술적 근거를 확보할 필요가 있다. 본 연구에서는 공정부산물 처분방 법과 공정부산물 처분시설에 대한 국내외 현황 조사 및 분석과 국내외 주요 산업별 처분대상 공정부산물 특성화 자료 수집 및 분석을 수행하였다. 이를 바탕으로 주요 공정부산물 특성에 따른 관리방안과 매립 처분시설에 대한 개념설계를 제안하였 다. 또한, 공정부산물 처분시 대기확산에 의한 방사성핵종의 전이경로와 침출수 유출로 인한 방사성핵종의 전이경로 파악을 수행하고 적절한 코드를 선정하여 예제 평가를 수행함으로써 코드의 유용성을 확인하였다. 그리고 국내 대표 공정부산물인 비산재, 인산석고, 레드머드 특성화 자료를 이용하여 공정부산물 처분시 피폭선량 및 초과 암 리스크를 평가하고 분석하였 다. 개념적 설계 예제에 대한 방사선적 안전성 평가 결과에 의하면 공정부산물 처분시 피폭선량 및 초과 암 리스크는 매우 낮 은 값을 가지며 우려할 만한 방사선적 영향을 보이지는 않는다. 연구결과는 향후 생활방사선 안전관리를 위한 규제기술 개 발에 활용 가능할 뿐만 아니라 생활주변방사선안전관리법 이행기술 기반 구축에 기여할 수 있을 것이다.
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6.
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본 논문에서는 X선 광전자 분광법(X-ray photoelectron spectroscopy, XPS)을 이용하여 ZIRLO (ZIRconium Low Oxidation) 피복관의 표면 산화 거동을 연구하였다. 산화 시간 (10-336 시간, 500°C) 및 산화 온도 (400-700°C, 10 시간)에 따른 산화 특성 변화를 관찰하였다. XPS peak 분석 결과, 500°C에서 산화된 피복관의 산화 시간이 24 시간이 될 때 ZrO2 peak가 11.86% 관 찰되었으며, 이후 산화 시간이 길어질수록 ZrO2의 비율이 17.93%까지 (336 시간) 증가하는 것이 확인되었다. 반면, 10 시간 산화된 피복관에서 5.68% 존재하던 ZrO 상은 산화 시간이 24 시간으로 늘어남에 따라 사라지는 것이 관찰되었다. 산화 온 도 증가에 의한 영향 분석 결과에서는 산화 온도가 400°C에서 500, 600, 700°C로 증가할 때 ZrO 상의 비율이 0% 부터 5.68, 8.31, 9.16%로 증가하는 것이 확인되었다. 이 때, ZrO2 상은 700°C에서 산화된 시료에서만 관찰되었다. ZrO 상의 형성 메커 니즘은 불명확하지만, 고온에서 공기 중의 수분과 Zr의 반응으로 인해 Zr(OH)4 상의 형성이 가속되는 것으로 예상된다. 본 논문에는 500°C에서 산화된 ZIRLO 피복관과 이들의 염소화 반응 특성에 대한 논의도 포함되었으며, 염소화 반응 진행 가능 성에 있어서 산화막의 두께가 중요한 역할을 하는 것으로 보여진다.
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7.
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사용후핵연료 파이로 공정은 전기화학 이론들에 기초하여 개발되고 있다. 공정 모사는 공정 개발과 실험데이터 해석에 주 요한 방법 중 하나로 파이로 공정에서도 필요한 접근 방법 중 하나이다. 현재까지 파이로 공정의 공정 모사는 전해정련 공 정 위주로 진행되어 왔으며 전해환원 공정에 대한 연구는 많지 않았다. 전해환원 공정은 전해정련 공정과 달리 기체 발생과 다공성 전극의 특징을 지니고 있기 때문에 공정 모사를 위한 모델 개발을 위해서는 이를 고려한 수식들이 필요하게 된다. 본 연구에서는 전기화학 셀 해석에 필요한 열역학, 물질전달, 반응공학 이론 중 전해환원 공정 모델 개발에 필요한 개념과 수식 들을 정리하여 제시하였다. 전해환원 셀을 구분하여 각 부분에 적용해야하는 수식들을 나열했으며 각 부분들 연결에 사용되 는 경계조건들 역시 제시하였다. 이들 수식들은 추후 모델 개발에 기초로 사용될 수 있으며 실험데이터와 결합시켜 결정되 어야 하는 매개변수 파악에 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
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