Wasteform is the first barrier to prevent radionuclide release from repositories into the biosphere. Since leaching rates of nuclides in wasteform significantly impact on safety assessment of the repository, clarifying the leaching behavior is critical for accurate safety assessment. However, the current waste acceptance criteria (WAC) of the Gyeongju repository only evaluates leachability indexes for Cs, Sr, and Co, which are tracers for nuclear power plant waste streams. Furthermore, ANS 16.1, the current leaching test method used in WAC, applies deionized water (DI) as leachant. However, the interactions between wasteform and groundwater environment in the repository may not be reflected. Therefore, it is necessary to review the current leaching test method and nuclides that may require the extra evaluation of leachability beyond the Cs, Sr, and Co. Tc and I are key nuclides contributing to high radioactive dose in safety assessment due to their high mobility and low retardation factor. The groundwater conditions within the repository, such as pH and Eh significantly affect the chemical form of Tc and I. For example, Tc in H2O system tends to form hydroxide precipitates in neutral pH condition and TcO4 - in strong alkaline environments according to the Pourbaix diagram. In case of I, it generally exists in the form of I-, while it exists as IO3 - as Eh increases. Although the current leaching test at the Gyeongju repository applies DI as a leachant, the actual repository is expected to have a highly alkaline environment with a substantial amount of various ions in the groundwater. Consequently, the leaching behavior in the ANS 16.1 test and the actual disposal condition is different. Thus, it is necessary to analyze the leaching behavior of Tc and I with reflecting the actual disposal environment. In this study, the leaching behavior of Tc and I is investigated by following ANS 16.1 leaching test method. The solidified waste specimens containing 10 mmol of Re and I were manufactured with cement, which is widely used as a solidification material. Re was applied instead of Tc, which has similar chemical behavior to Tc, and NH4ReO4 and NaI were used as surrogates for Re and I. As a leachant, deionized water and cement-saturated groundwater were prepared and the concentration of nuclides in the leachant is analyzed by ICP-OES. As the result of this study, experimental data can be applied to improve the WAC and disposal concentration standards in the future.
장수명 핵분열생성물인 79Se와 99Tc는 자연수 중에서 용해도가 클 뿐더러 음이온으로 존재하여 방사성폐 기물 처분장에서 주요 관심핵종들로 고려되고 있다. 본 연구에서는 KURT 지하수의 다양한 pH와 산화-환 원 조건에서 셀레늄과 테크네튬의 Solubility Limiting Solid Phase (SLSP)로 알려진 FeSe2와 TcO2의 용해 도를 측정하였다. 또한, 지화학코드를 이용하여 실험과 유사조건에서 이들의 용해도와 주요 화학종을 계 산하였다. 실험 및 계산으로부터 pH 8∼9.5와 Eh=-0.3∼-0.4 V 조건에서 FeSe2의 용해도는 1x10-6 mol/L 이하이며, 주 용해 화학종은 HSe-로 판단된다. TcO2의 경우는 pH 6∼9.5와 Eh<-0.1 V 영역에서 용해도와 주 용해 화학종이 각각 5x10-8∼1x10-9 mol/L와 TcO(OH)2로 나타났지만, Eh=-0.35 V조건에서는 주 용해화학종이 pH가 10.5∼12와 12이상에서 각각 TcO(OH)3 -와 TcO4 -로 계산되었다.
경주 방사성 폐기물 처분장 주변 논에 대한 방사성 요오드 및 테크네튬의 토양-쌀알 전이계수를 조사하 기 위하여 온실 내에서 포트재배로 방사성 추적자 실험을 2 년에 걸쳐 수행하였다. 모내기 전에 상부 약 20 cm 깊이의 흙을 125I(2007 년) 및 99Tc(2008 년)와 고르게 혼합한 다음 포트에 관개하여 물이 찬 논같 이 만들었다. 전이계수는 토양 중 방사성 핵종 농도에 대한 쌀알(현미) 내 농도의 비로 나타내었다. 쌀알 의 방사성 요오드 및 테크네튬 전이계수는 토양에 따라 각각 1.1×10-3∼6.4×10-3(세 토양) 및 5.4×10-4∼2.5×10-3(네 토양)의 범위였다. 이러한 변이에 대해서는 토양 간 점토 함량의 차이가 유기물 함량이나 pH의 차이보다 중요한 역할을 한 것으로 보였다. 쌀알의 방사성 요오드 및 테크네튬 전이계수의 대표치 로서 각각 2.9×10-3 및 1.1×10-3이 제안되었다. 앞으로 보다 대표성이 높은 값을 얻기 위하여 관심 부지 들을 대상으로 조사가 지속적으로 수행될 필요가 있다.