사용후핵연료의 파이로처리기술에 대한 국내외 특허동향을 분석하였다. 1975-2009년에 걸쳐 한국, 미국, 일 본 및 유럽연합에서 출원된 특허에 대하여 출원국별, 출원인별, 연도별 및 세부기술분야별로 구분하여 그 내 용을 비교함으로써 파이로처리기술 개발 현황을 분석하였다. 그리고 주요 출원인의 세부기술별 특허활동지수 로부터 특정분야의 기술개발 편중도, 분석대상 특허의 피인용횟수와 패밀리수로부터 각국의 기술 경쟁력을 조사하였다. 또 장차 파이로처리기술의 실용화에 대비하여 필수 요소기술들을 도출하고 그에 대한 현기술 수 준과 기술개발동향 등을 파악하였다.

Pyroprocessing에 의한 사용후핵연료 처리 과정에서 핵연료 물질은 전해정련장치, 전해환원장치, 전해제 련장치의 전해조에서 전극 표면에서의 전기화학반응과 전해질의 교반을 통해서 회수된다. 따라서 이 장치들 은 장차 pyroprocessing의 실용화를 위하여 규모 확대가 필요하다. 본 연구에서는 교반을 수반하는 전해반응 장치를 대규모 장치로 확대코자 할 때 합리적으로 적용할 수 있는 장치규모 확대 기법을 고찰해 보았다. 장치 규모 확대에 있어 장치크기와 전극 표면적의 크기는 기하학적 유사성이 기본적으로 적용되어야 한다. 그밖에 전해질의 유동특성을 좌우하는 기준 가운데 전해질의 단위체적당 에너지 투입량이 동일하다는 기준을 채택 할 경우 시행착오법에 의한 계산절차를 도출해내었으며, 이 계산법은 전해조에서의 적절한 교반속도를 구할수 있게 해 준다. 또 임의의 소규모 전해반응 시스템에 대하여 단위체적당 에너지 투입량이 동일하다는 기준 과 교반기 날개끝 속도가 동일하다는 기준을 적용할 경우 전해조의 규모 확대에 관한 일례를 제시하였다.

본 연구에서는 경수로 사용후핵연료로부터 핵연료 물질(예: 차세대형 원자로의 연료)로 재사용할 수 있는 우라늄과 초우라늄원소군(TRU)을 분리, 회수하기 위한 파이로 처리공정(pyroprocess) 시설의 개념설계연구를 수행하였다. 이 시설의 목적은 공학적 실증시험을 통하여 상용 규모의 확대(scale-up) 자료를 확보하는 것과 운전 경험을 쌓을 수 있도록 하자는 것이고 그 용량은 비교적 작은 공학적 규모인 20 kg HM/batch 로 설정하였다. 처리 대상 핵연료로는 경수로의 전형적인 핵연료 형태인 3.5 % 농축우라늄, 35,000 MWd/tU 그리고 5년 냉각시킨 경수로 사용후핵연료를 선택하였다. 본 개념설계연구에서 고려한 주요 항목은 차폐셀을 포함한 파이로 처리공정 시설의 배치, 공정 운전에 대비한 시설 안전 관리, 방사선 안전, 차폐셀 내 불활성 분위기 관리, 연료 물질의 계량 관리, TRU 제품의 핵임계 관리 등이다.

본 연구에서는 경수로 사용후핵연료로부터 다시 핵연료 물질로 재사용할 수 있는 우라늄과 초우라늄원소군을 분리/회수하기 위한 고온전해분리 공정(Pyroprocessing)의 기술적 타당성을 조사하였으며, 나아가서 핵비확산 측면에서 기존 핵연료주기기술의 대체기술로서 적합성이 있는지를 검토하였다. 먼저 고온전해분리 공정에 편입될 각종 단위공정을 조합하여 전체 공정을 구성하였다. 그리고 사용후핵연료에 들어 있는 여러 가지 물질들의 분리 과정에서, 본 연구에서 확보한 실험결과와 관련 문헌에 발표된 각종 분리도 자료를 바탕으로 문제의 원소군들 즉, 우라늄, 초우라늄원소군, 희토류, 귀금속류, 그리고 열발생원소군들이 공정흐름도에서 어떤 경로를 따라 흘러가는지 그 향방을 추적하여 보았다. 결과적으로 전체 공정의 물질수지 산출 결과에 의하면 우라늄과 초우라늄원소군(TRU)은 각각 98.0wt%, 97.0wt%가 제품으로 회수될 수 있으며 나머지 원소군들은 대부분 제거되어 방사성폐기물로 분리될 수 있음을 파악하였다. 게다가 초우라늄원소군 제품이 상당한 -방사선과 중성자선을 방출하고 있어 핵비확산에 유리하게 작용하고 있음을 알 수 있었다.

본 연구에서는 방사성폐기물의 화학처리공정에 자주 사용되는 유동관식 장치 중 튜브형 반응기, 다단식 용매추출 장치, 흡착탑 등 물질전달이 수반되는 장치에 있어 각종 매개변수들이 반응수율이나 물질전달수율에 미치는 영향과 민감도를 살펴보았다. 먼저 각 장치에 대한 거동을 묘사하기 위하여 수학적 모델링을 수행하였고 전산모사를 통하여 해당 장치의 거동을 예측하였다. 그리고 그 결과로부터 해당 공정의 고유한 매개변수들이 반응수율 또는 물질전달수율에 미치는 영향과 민감도를 분석하였다. 튜브형 반응기에서는 확산계수, 반응속도상수 등이 반응수율에 미치는 영향을, 다단식 용매추출 장치에서는 연속상과 분산상의 분배계수, 연속상 흐름의 역혼합 등이 추출수율 및 장치 내 농도 분포에 미치는 영향을 고찰하였다. 또 흡착탑에 있어서는 흡착평형상수 및 유체-흡착재간 물질전달계수 등이 흡착 속도에 미치는 영향을 조사하였다.

본 연구에서는 사용후 TRISO 연료 처리를 위한 보다 효과적인 공정개발을 위하여 기존 전처리 기술에 대한 검토를 수행하였다. TRISO 연료 처리에 있어서 가장 중요한 사항은 연료입자에 포함되어 있는 탄소와 SiC성분을 효과적으로 분리하는데 있다. 공정개발 초기에 고려되었던 분쇄 후 배소공정의 경우 처리공정에서 발생되는 2차 폐기물로 인하여 분쇄 후 침출공정으로 대체 되었으나 여전히 해결해야 될 근본적인 문제점이 존재하고 있다. 따라서 본 논문에서는 TRISO 입자의 피복층 제거를 위한 새로운 개념의 열적 파쇄와 용융염 전해반응에 의한 피복층 제거 공정을 제안하였으며 각 공정에 대한 원리를 자세하게 기술하였다.