With a rapid expansion in electric vehicles, a huge amount of the spent Li-ion batteries (LIBs) could be discharged in near future. And thus, the proper handling of the spent LIBs is essential to sustainable development in the industry of electrical vehicles. Among various approaches such as pyrometallurgy, hydrometallurgy, and direct recycling, the hydrometallurgical manner has gained interest in recycling the spent LIBs due to its high effectiveness in recycling raw materials (e.g., lithium, nickel, cobalt, and manganese). However, the hydrometallurgical process not only requires the use of large amounts of acids and water resources but also produces toxic gases and wastewater leading to environmental and economic problems, considering potential economic and environmental problems. Thus, this review aims to provide an overview of conventional and state-of-the-art hydrometallurgical processes to recover valuable metals from spent LIBs. First, we briefly introduce the basic principle and materials of LIBs. Then, we briefly introduce the operations and pros-and cons- of hydrometallurgical processes. Finally, this review proposes future research directions in hydrometallurgy, and its potential opportunities in the fundamental and practical challenges regarding its deployment going forward.

Nickel recovery method was studied by the wet process from the catalyst used in hydrogenation process. Nickel content in waste catalyst was about 16%. At the waste catalyst leaching system by the alkaline solution, selective leaching of nickel was possible by amine complex formation reaction from ammonia water and ammonium chloride mixed leachate. The best leaching condition of nickel from mixed leachate was acquired at the condition of pH 8. LIX65N as chelating solvent extractant was used to recover nickel from alkaline leachate. The purity of recovered nickel was higher than 99.5%, and the whole quantity of nickel was recovered from amine complex.

갈륨은 뛰어난 특성을 가지는 반도체 재료지만, 정광이 거의 존재하지 않는 희소원소이며, 주로 알루미늄이나 아연 제련 등의 부산물로서 얻을 수 있고, 주로 화합물 반도체(compound semiconductor)에 사용되고 있다. 화합물 반도체는 갈륨비소(gallium arsenide, GaAs), 갈륨인(GaP) 등이 있으며, 발광 다이오드(light emitting diode, LED), IC 등에 이용되고 있다. 이러한 화합물 반도체(GaAs, GaP 등)를 습식으로 분리, 농축하는 일반적인 방법으로는 이온교환법(ion exchange method), 용매추출법(solvent extraction method), 산-중화법 등이 있다. 이온교환법은 갈륨을 포함한 용액을 적정한 pH의 영역에서 킬레이트 이온교환 수지를 사용하여 흡착한 후, 탈기하여 갈륨 수용액으로 회수한 후, 전해채취를 통하여 갈륨을 회수하는 방법이며, 용매추출법은 유기용매에 카르본산계 또는 인산계 킬레이트 추출제를 포함한 유기상을 사용하여 수용액의 pH를 조정한 후, 갈륨을 선택적으로 추출하여 분리․농축한 후, 전해채취를 통하여 갈륨을 회수하는 방법이다. 산-중화법은 강산으로 침출해 중화를 거친 후, 알칼리 용해하여 비소와 인을 동시에 석출시키는 정액에 의해서 농축 분리하고 알칼리 용액으로 갈륨을 재용해하여 전해채취를 통해 갈륨을 회수하는 방법이다. 이온교환법과 용매추출법은 고비용과 작업의 안정성 및 환경오염 측면에서 문제점이 있으며, 산-중화법은 산과 알칼리가 다량 소비되는 단점이 있다. 따라서, 본 연구에서는 GaAs를 알칼리 용액에 산화제를 투입하여 고액농도(pulp density)에 따라 갈륨과 비소를 용해한 후, 알칼리 용해액에 알칼리 토금속 화합물(alkaline earth metals)을 첨가하고, 고액분리하여 갈륨을 용해한 용액과 비소와 알칼리 토금속의 화합물의 고체를 분리하였다. 분리된 갈륨용액은 전해채취를 통하여 갈륨으로 석출시켜 회수하는 습식제련 공정 연구를 수행하였다.