Solubility and species distributions of radionuclides in domestic groundwater conditions are required for the safety assessment of deep underground disposal system of spent nuclear fuel (SNF). Minor actinides including Am contribute significant extents to the long-term radiotoxicity of SNF. In this study, the solubility of Am was evaluated in synthetic groundwater (Syn-DB3), which were simulated for the groundwater of the DB3 site in the KAERI Underground Research Tunnel (KURT). Geochemical modeling was performed based on the ThermoChimie_11a (2022) thermochemical database from Andra to estimate the solubility and species distributions of Am in the Syn-DB3 condition. Dissolved Am concentrations in the Syn-DB3 were experimentally measured under oversaturation conditions. Am(III) stock solution in perchlorate media was sequentially diluted in Syn-DB3 to prepare 8 μM Am(III) in Syn-DB3. The pH of the solutions was adjusted to be in the range of 6.4–10.5. A portion of the samples was transferred to quartz cells for UV-Vis absorption and time-resolved laser fluorescence spectroscopy studies and the rest were stored in centrifuge tubes. The absorption spectra of the samples were monitored over 70 days and the results suggest that Am colloidal particles were formed initially in all the samples and precipitated rapidly within two days. Over the experimental period of 236 days, small volume (10 μL) of the samples in the centrifuge tubes were periodically withdrawn after centrifugation (18000 rpm, 1 hr) for the liquid scintillation counting to measure the concentrations of Am dissolved in Syn-DB3. In the end of the experiments, pH of the samples was checked again and the final dissolved Am concentrations were determined after ultrafiltration (10 kDa) to exclude the contribution of colloidal particles. In the pH range of 8-9, which is relevant to the KURT-DB3 groundwater condition, the measured dissolved Am(III) concentrations were converged to around 10-8 M. These values are higher than the solubility of AmCO3OH:0.5H2O(s), but lower than that of AmCO3OH(am). There was no indication of transformation of the amorphous phase to the crystalline phase in our observation time window.

According to the continued generation of spent nuclear fuel, a reliable safety assessment is highly required with the precise modeling of the migration and retardation behavior of radionuclides to enhance public acceptance and hinder excessive conservativeness during the construction of the repository. In particular, the colloids formed in the repository-relevant condition are known to accelerate the migration of radionuclides. Thus, geochemical behavior and relevant characteristics of colloids are needed to be unambiguously clarified. The objective of the present work is to investigate the fundamental characteristics of colloids contained in the natural groundwater system by using various analytical methods and the tangential flow ultra-filtration (TFUF) system. The granitic groundwater sample from the DB-3 borehole at the KURT (KAERI Underground Research Tunnel) was taken by an airtight stainless steel cylinder coated on the inside with PTFE to prevent the infiltration of ambient air into the geologic groundwater sample. And then, the groundwater sample was transferred to the inert glovebox filled with Ar gas to monitor the pH and Eh equilibrium of the aqueous sample. For further investigation, the colloid contained in the groundwater sample was concentrated by using the TFUF system equipped with a membrane filter (pore size: 3 kDa). The concentrated groundwater sample was analyzed with various methods such as ICP-MS/OES, IC, DLS/ELS, FE-TEM/SEM-EDS, ATR-FTIR, TOC, LC-OCD, etc. In this study, the size of groundwater colloids was determined to be 182.3 ± 52.7 nm with the major constituents of C, S, O, Fe, Al, Si, etc. The amount of organic carbon and the concentrations of organic substances determined by means of the molecular weight fraction with the TOC and LC-OCD provide further detailed information for the colloids in the KURT groundwater sample. The results obtained in this study are expected to be used as preliminary experimental data for modeling the colloid-facilitated migration of radionuclides to improve the reliability of the safety assessment of the geologic repository.

The fundamental characteristics of groundwater colloids, such as composition, concentration, size, and stability, were analyzed using granitic groundwater samples taken from the KAERI Underground Research Tunnel (KURT) site by such analytical methods as inductively coupled plasma-mass spectrometry, field emission-transmission electron microscopy, a liquid chromatography-organic carbon detector, and dynamic light scattering technique. The results show that the KURT groundwater colloids are mainly composed of clay minerals, calcite, metal (Fe) oxide, and organic matter. The size and concentration of the groundwater colloids were 10–250 nm and 33–64 μg·L−1, respectively. These values are similar to those from other studies performed in granitic groundwater. The groundwater colloids were found to be moderately stable under the groundwater conditions of the KURT site. Consequently, the groundwater colloids in the fractured granite system of the KURT site can form stable radiocolloids and increase the mobility of radionuclides if they associate with radionuclides released from a radioactive waste repository. The results provide basic data for evaluating the effects of groundwater colloids on radionuclide migration in fractured granite rock, which is necessary for the safety assessment of a high-level radioactive waste repository.

KURT(KAERI Underground Research Tunnel) 지하수에 존재하는 천연 유기물질과 6가 우라늄(U(VI))화학종의 상호작용을 레이저 분광학 기술을 이용하여 조사하였다. 지하수 시료에 266 nm 파장의 레이저 빛을 입사시켜 자외선 및 파란색 파장 영 역에서 방출되는 천연 유기물질의 발광 스펙트럼을 관측하였다. 0.034-0.788 mg·L-1 농도 범위의 우라늄이 함유된 지하수에 서는 녹색 파장 영역에서 방출되는 U(VI) 화학종의 발광 스펙트럼을 측정하였다. 지하수에 함유된 U(VI) 화학종의 발광 특 성(피크 파장 및 발광 수명)이 실험실에서 제조한 표준용액에 함유된 Ca2UO2(CO3)3(aq)의 발광 특성과 매우 유사하다는 것 을 확인하였다. 지하수에 존재하는 U(VI) 화학종의 발광 세기는 표준용액에 함유된 같은 농도의 Ca2UO2(CO3)3(aq)의 발광 세기에 비해 약하다. 표준용액의 Ca2UO2(CO3)3(aq)를 천연 유기물질이 함유된 지하수에 섞었을 때에도 Ca2UO2(CO3)3(aq)의 발광 세기가 감소한다. 이러한 현상의 원인을 지하수의 천연 유기물질과 Ca-U(VI)-탄산염 화학종의 상호작용으로 인해 비 발광성 U(VI) 착물이 형성되기 때문인 것으로 설명하였다.

KURT 지하수의 지구화학적 특성을 조사하기 위하여 단열충전광물과 지하수의 지구화학적 성분이 조 사되었다. KURT내의 시추공들로부터 얻어진 시추코아로부터 방해석(calcite), 일라이트(illite), 로먼타이트(laumonite), 녹니석(chlorite), 녹염석(epidote), 몬모릴로나이트(montmorillonite), 카올리나이트 (kaolinite) 및 일라이트와 스멕타이트(smectite)의 혼합층상광물 등이 감정되었다. 시추공 DB-1, YS-1, YS-4에서 채취한 대부분의 지하수는 pH 8이상의 알칼리 환경을 보여주었으며 YS-1을 제외한 두 관측공 의 전기전도도는 약 200 μS/cm를 나타냈으며 이들 시추공에서 천부지하수는 Ca-HCO3 와 Ca-Na-HCO3 유형 이였으며 심부 250m이하에서는 Na-HCO3 유형을 나타냈다. DB-1 공의 심부지하수에서 낮은 용존 산소량(DO)와 Eh값의 감소를 측정하였으며 이는 환원환경을 지시한다. KURT의 지하수 시료의 Cl- 이온 의 농도는 5 mg/L 이하이며 전 샘플링구간에서 커다란 변화 없이 일정하게 나타났다. 이러한 현상은 KURT 지역의 천부와 심부지하수가 혼합(mixing)되어 Cl-의 농도가 깊이에 따라 큰 변화가 없는 것으로 해석된다. 지하수 시료의 δ18O과 δD 분석 값은 각각 -10.4~-8.2‰과 -71.3~-55.0‰의 범위로 지하수가 순환수 기원임을 보여준다. 긴 순환경로를 거친 심부지하수의 수소, 산소 동위원소 값은 천부지하수에 비 해 감소하며 이러한 값은 일반적으로 높은 불소농도를 동반하였다. 이는 불소함량이 높은 지하수가 물-암 석 반응에 의해 생성되었음을 보여준다. KURT 지역에서 채취한 지하수의 14C를 이용한 연대측정분석에 서 지하수의 체류시간(residence time)이 약 2,000~6,000년으로 측정되었다. 이러한 체류시간은 KURT 지역의 화강암에 존재하는 지하수가 다른 유럽의 화강암지역(예, 스트리파 지역, 스웨덴)보다 상대적으 로 지하수의 연령이 오래되지 않은 것으로 측정되었다.

한국원자력연구원의 지하처분연구시설인 KURT 부지에 가상의 심지층 처분 시설을 가정하고 안전성평 가를 수행하기 위해 필요한 지하수 유동 자료를 작성하기 위한 지하수 유동 모의가 수행되었다. 연구지역 의 전반적인 지하수 유동 특성을 고려하기 위해, 광역 규모의 지하수 유동 모의를 먼저 실시하여 국지 규 모 지하수 유동 모의에서 이용될 경계 조건을 구하고, 현장에서 확인된 단열 자료를 반영하여 국지 규모 에서의 지하수 유동계가 모의되었다. 같은 방식으로 국지 규모에서 지하수 유동에 관한 경계 조건을 뽑아 내어 KURT 부지 규모의 지하수 유동 모의에 이용하였다. 국지 규모의 지하수 유동 모의 결과로 얻어진 지하수위 분포를 통해 입자 추적(particle tracking) 모의를 수행하여 가상의 처분 부지 위치에서 지표로 흐르는 지하수의 유동 경로를 확인하고, 경로의 길이와 지하수의 시간당 유동량(discharge rate)을 구하였다. 본 연구에서 이용된 일련의 지하수 유동 모의 및 입자 추적 모의 방법은 향후 심지층 처분 시설의 안전성 평가에 필요한 자료를 작성하는데 유용하게 쓰일 것으로 기대된다.

장수명 핵분열생성물인 79Se와 99Tc는 자연수 중에서 용해도가 클 뿐더러 음이온으로 존재하여 방사성폐 기물 처분장에서 주요 관심핵종들로 고려되고 있다. 본 연구에서는 KURT 지하수의 다양한 pH와 산화-환 원 조건에서 셀레늄과 테크네튬의 Solubility Limiting Solid Phase (SLSP)로 알려진 FeSe2와 TcO2의 용해 도를 측정하였다. 또한, 지화학코드를 이용하여 실험과 유사조건에서 이들의 용해도와 주요 화학종을 계 산하였다. 실험 및 계산으로부터 pH 8∼9.5와 Eh=-0.3∼-0.4 V 조건에서 FeSe2의 용해도는 1x10-6 mol/L 이하이며, 주 용해 화학종은 HSe-로 판단된다. TcO2의 경우는 pH 6∼9.5와 Eh<-0.1 V 영역에서 용해도와 주 용해 화학종이 각각 5x10-8∼1x10-9 mol/L와 TcO(OH)2로 나타났지만, Eh=-0.35 V조건에서는 주 용해화학종이 pH가 10.5∼12와 12이상에서 각각 TcO(OH)3 -와 TcO4 -로 계산되었다.

한국원자력연구원 내 지하 처분 연구시설(KURT)에서 채취한 지하수에 존재하는 나노 콜로이드 입자의 크기 및 농도를 현장에서 조사하기 위해 이동식 레이저 유도 파열 검출 장치를 개발하였다. 제작한 장치는 CCD 카메라를 이용하여 레이저 유도 플라즈마가 발생한 위치를 2-차원 영상으로 기록함으로써 광학적으로 입자의 크기를 결정할 수 있다. 크기가 정확히 알려진 폴리스틸렌 표준 입자를 이용하여 입자 크기 측정용 검정 곡선(calibration curve)을 구했고, 이를 이용하여 지하 처분 연구시설에서 채취한 지하수내 콜로이드 입자의 크기를 측정하였다. 지하수 내 존재하는 콜로이드 입자의 평균 크기는 108±26 nm임을 보였고, 농도는 50 ppb 이하인 것으로 추정하였다.