본 연구는 대기 중 장기간 노출로 인해 열화된 Ni-rich NCM811(LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂) 양극 소재의 계면 저항 증가 및 전기화학적 성능 저하 문제를 해결하기 위해, 물리적 열처리 방법을 제안하였다. NCM811 양극 소재는 대기 중 수분 및 이산화탄소와의 반응에 의해 표면에 불순물이 형성되기 쉬우며, 이는 고체전해질과의 계면 저항을 증가시켜 전고 체전지 시스템에서의 성능 저하를 초래한다. 이러한 문제를 해결하기 위해, 열화된 NCM811 양극 소재를 O₂ 분위기 에서 열처리하여 표면의 불순물을 효과적으로 제거하고 양극 표면의 전도성을 향상시킴으로써, 양극-고체전해질 간의 계면 저항을 현저히 감소시키는 결과를 얻었다. SEM, XRD, ICP 분석을 통해 열화된 NCM811 양극 소재의 표면 특성 변화를 분석하였으며, 열처리 후 NCM811 소재의 계면 특성이 개선됨에 따라 전기화학적 성능 또한 상용 NCM811 소재와 유사한 수준으로 회복되는 것을 확인하였다. 특히, O₂ 분위기의 물리적 열처리 방법은 Ni-rich NCM811 양극 소재의 열화를 효과적으로 억제하고 고체전해질과의 계면 접촉을 개선하여, 황화물계 전고체전지의 전기화학적 성능 을 획기적으로 향상시킬 수 있는 유망한 기술임을 입증하였다. 이러한 결과는 전고체전지 상용화를 위한 핵심 전략으 로 적용될 수 있을 것으로 기대된다.
All-solid-state lithium batteries (ASSLBs) are receiving attention as a prospective next-generation secondary battery technology that can reduce the risk of commercial lithium-ion batteries by replacing flammable organic liquid electrolytes with non-flammable solid electrolytes. The practical application of ASSLBs requires developing robust solid electrolytes that possess ionic conductivity at room temperature on a par with that of organic liquids. These solid electrolytes must also be thermally and chemically stable, as well as compatible with electrode materials. Inorganic solid electrolytes, including oxide and sulfide-based compounds, are being studied as promising future candidates for ASSLBs due to their higher ionic conductivity and thermal stability than polymer electrolytes. Here, we present the challenges currently facing the development of oxide and sulfide-based solid electrolytes, as well as the research efforts underway aiming to resolve these challenges.
전고체 전지는 전기 자동차의 안정성을 향상시키기 위해 기존의 리튬 이온 전지를 대체할 주요 후보로 간주되고 있 습니다. 그러나 전고체 전지에 사용되는 황화물계 고체 전해질은 산화 환원 안정성이 부족하며 양극복합전극과 표면 에서 부반응을 이르켜 문제를 야기시킵니다. 때문에 양극 표면 코팅법이 제안되었고 이는 충방전 사이클 안정성 및 속도 특성의 개선에 유용한 효과를 나타낼 수 있습니다. 본 논문에서는 결정학적 분석을 통하여 신규 Li-Zr-O 조성 탐색을 하였고, 다양한 양극 소재 코팅소재 후보군 중 리튬 이온 전도체인 Li6Zr2O7 구조가 매우 유망하다는 연구 결 과를 확인했습니다. 본 논문은 기존에 사용되는 LiNbO3, Li4Ti5O12가 아닌 새로운 다양한 구조 및 조성의 양극 코팅 소 재개발에 대한 필요성 및 가능성을 시사합니다.
재충전이 가능한 Li/PEO-LiClO4-PC/LIMn2O4구조의 전고상 전지를 제작하였다. LIMn2O4박막은 RF 마그네트론 스퍼터링 법으로 제작하였으며, 750˚C 부근에서의 급속열처리를 통하여 스피넬 상으로 결정화시킬 수 있었다. 상온 충.방전 시험을 행한 결과, 평균 전압 4V(vs. Li)의 평탄한 방전 전압과 우수한 재충전 능력을 나타내었다.