리튬이온전지는 친환경적이고 우수한 전지 성능덕분에 배터리 산업의 핵심으로 자리 잡았으며, 이에 따라 수요가 급증하고 있다. 그러나, 리튬이온전지의 수요증가는 리튬과 광물자원들의 공급문제를 초래하며, 수명이 다한 폐 리튬이온전지의 폐기방안이 아직 마련되지 않아 환경적 문제를 발생시킨다. 이러한 문제를 해결하기 위해 폐 리튬이온전지를 재활용하는 연구가 진행되고 있으며, 그 중에서도 폐 리튬이온전지에서 폐 양극 소재를 추출하여 재활용하는 다이렉트 리사이클링 연구가 주목받고 있다. 그러나, 폐 양극 소재는 오랜 충/방전으로 인해 구조적 붕괴(열화)가 발생한 상태로, 새로운 리튬이온전지에 적용을 위해서는 리튬이온전지 사용 전의 구조 즉, 층상구조로의 회복이 필요하다. 본 연구에서는 이를 위해 폐 양극 소재(LiNi0.6C0.2Mn0.2O2)가 열역학적으로 층상구조를 형성하는 온도를 분석하기 위해 700 ºC, 800 ºC, 900 ºC 범위에서 XRD를 통해 구조분석을 진행하였다. 폐 양극 소재는 700 ºC와 900 ºC 대비 800 ºC 열처리 시 1.44로 가장 높은 I003/I104 value를 보였다. 또한 800 ºC 열처리 시 0.1 C 기준 비 용량이 171.3 mAh/g으로 가장 높은 것을 확인하였다. 이를 통해 우리는 열역학적으로 층상구조를 형성하는 온도를 800 ºC로 도출하였으며 폐 양극 소재의 구조를 성공적으로 복원하였다.

본 연구는 대기 중 장기간 노출로 인해 열화된 Ni-rich NCM811(LiNi₀.₈Co₀.₁Mn₀.₁O₂) 양극 소재의 계면 저항 증가 및 전기화학적 성능 저하 문제를 해결하기 위해, 물리적 열처리 방법을 제안하였다. NCM811 양극 소재는 대기 중 수분 및 이산화탄소와의 반응에 의해 표면에 불순물이 형성되기 쉬우며, 이는 고체전해질과의 계면 저항을 증가시켜 전고 체전지 시스템에서의 성능 저하를 초래한다. 이러한 문제를 해결하기 위해, 열화된 NCM811 양극 소재를 O₂ 분위기 에서 열처리하여 표면의 불순물을 효과적으로 제거하고 양극 표면의 전도성을 향상시킴으로써, 양극-고체전해질 간의 계면 저항을 현저히 감소시키는 결과를 얻었다. SEM, XRD, ICP 분석을 통해 열화된 NCM811 양극 소재의 표면 특성 변화를 분석하였으며, 열처리 후 NCM811 소재의 계면 특성이 개선됨에 따라 전기화학적 성능 또한 상용 NCM811 소재와 유사한 수준으로 회복되는 것을 확인하였다. 특히, O₂ 분위기의 물리적 열처리 방법은 Ni-rich NCM811 양극 소재의 열화를 효과적으로 억제하고 고체전해질과의 계면 접촉을 개선하여, 황화물계 전고체전지의 전기화학적 성능 을 획기적으로 향상시킬 수 있는 유망한 기술임을 입증하였다. 이러한 결과는 전고체전지 상용화를 위한 핵심 전략으 로 적용될 수 있을 것으로 기대된다.

최근 전기차 및 전력저장 시스템과 같은 대형 전지 시장의 성장으로 인해 리튬 이온 배터리에 대한 수요가 급증하 고 있다. 이에 따라 폐전지의 발생이 빠르게 증가할 것 으로 예상되며, 이에 대한 처리가 사회적 문제가 될 것 으로 예상된다. 폐전지 처리의 가장 효과적인 방법은 폐전지의 소재를 재활용하는 방법이다. 이 중 고가의 금속 물질로서, 재활용 시 경제성이 가장 높은 양극 소재 재활용 연구가 가장 활발히 이뤄지고 있다. 하지만 폐전지로부터 회수된 블 랙 파우더에는 도전재 및 바인더가 포함되어 있는데 양극 소재를 재활용하기 위해서는 이를 제거하는 공정이 필요하 다. 본 연구에서는 폐전지에서 추출된 폐양극 소재의 재활용을 위한 소재 전처리 연구를 제시한다. 열처리 및 화학 처리의 두 가지 전처리 공정을 사용하여 불순물을 제거하였고, 이에 따른 제거 정도를 SEM 분석을 통해 확인하였고, 불순물의 정량 분석을 TGA, EA 분석을 통해 확인하였으며, 전기화학 성능을 분석하였다.

2-에티닐-N-노나노일피리디늄 클로라이드를 치환기로 갖는 새로운 폴리아세틸렌 유도체를 합성하였다. 반응초기에 2-에티닐피리딘과 노나노일 클로아이드의 4차염화반응으로 생성된 단량체 종인 2-에티닐-N-노나노일피리디늄 클로라이드 는 별도의 촉매 없이도 중합반응이 잘 진행되었으며, 그결과 89%의 수율로 폴리아세틸렌계 이온성 공액구조 고분자를 합 성할 수 있었다. 여러 가지 분석장비를 이용하여 고분자 구조를 분석한 결과 설계한 치환기를 갖는 폴리아세틸렌 유도체 가 합성되었음을 확인할 수 있었다. 본 고분자는 메탄올, DMF, DMAc, DMSO, NMP 와 같은 극성 용매에 완전히 용해하였 으며, 이온성 측쇄 부분을 갖는 특성으로 다루는 과정에서 공기중 수분을 흡수하는 경향이 강했다. 고분자의 광흡수 및 전 기화학적 특성을 측정하고 분석하였다. 본 고분자는 산화-환원 피크 사이에 비가역적 전기화학적 거동을 보였으며 다른 이 온성 공액구조 고분자의 경우와 유사하게 전기화학적 스캔수를 증가한 실험에서 50회까지도 안정된 산화-환원 거동을 보 였다.

논문에서 리튬이온전지용 양극 소재의 개발 동향과 함께 앞으로 필요한 양극 소재의 연구 방향을 제시한다. 현재 리튬이온 전지는 지구 환경 개선을 위한 친환경 에너지로 주목받고 있으며, 전기차와 에너지저장 시스템 등에서의 다양한 활용으로 고용량 및 고안정성 소재 개발에 초점을 맞추어 연구가 진행되고 있다. 특히, 리튬이온전지 양극 소재의 경우 전지의 가격 및 성능을 결정하기 때문에 활발한 연구가 이루어지며, 그중 높은 이론 용량을 가지는 Ni-rich 계 layered 구조의 양극 소재에 대한 연구가 집중되고 있다. 그러나, 고용량 특성을 달성하기 위한 Ni-rich 계 양극 소재는 높은 Ni 조성에 의해 비용량이 증가함에 따라 전기화학적 불안정성 또한 증가하는 문제를 가지기 때문에 활용에 한계를 가진다. 이를 해결하기 위한 방법으로 본 논문에서는 양극 소재의 표면 개질 방법 과 원소치환 방법에 대해 언급하며, 이에 진일보하여 리튬이온전지의 가격 경쟁력을 확보하기 위한 양극 소재의 연구 방향을 제안한다.