A high-pressure in-situ permeation measuring system was developed to evaluate the hydrogen permeation properties of polymer sealing materials in hydrogen environments up to 100 MPa. This system employs the manometric method, utilizing a compact and portable manometer to measure the permeated hydrogen over time, following high-pressure hydrogen injection. By utilizing a self-developed permeation-diffusion analysis program, this system enables precise evaluation of permeation properties, including permeability, diffusivity and solubility. To apply the developed system to high-pressure hydrogen permeation tests, the hydrogen permeation properties of ethylene propylene diene monomer (EPDM) materials containing silica fillers, specifically designed for gas seal in high-pressure hydrogen environments, were evaluated. The permeation measurements were conducted under pressure conditions ranging from 5 MPa to 90 MPa. The results showed that as pressure increased, hydrogen permeability and diffusivity decreased, while solubility remained constant regardless of pressure. Finally, the reliability of this system was confirmed through uncertainty analysis of the permeation measurements, with all results falling within an uncertainty of 11.2 %.

에너지 패러다임의 변화가 요구되는 현대에 수소는 매력적인 에너지원이다. 이러한 수소를 정제하는 기술 중에서 분리막을 이용한 기술은 저비용으로 고순도의 수소를 정제할 수 있는 기술로 주목받고 있다. 그러나 수소 분리 성능이 뛰어 난 팔라듐(Pd)은 가격이 매우 비싸 이를 대체한 소재가 필요하다. 본 연구에서는 수소 투과 성능은 좋으나 수소 취성에 약한 니오븀(Nb)과 수소 투과 성능은 떨어지나 내구성이 뛰어난 니켈(Ni)과 지르코늄(Zr)을 혼합한 합금으로 분리막을 제조하여 1~4 bar, 350~450 °C 조건에서 수소 투과 특성을 확인하였다. Pd를 코팅하지 않은 Ni48Nb32Zr20 분리막의 경우 최대 0.69 ml/cm2/min의 투과량을 보였으며, Pd가 코팅된 경우에는 최대 13.05 ml/cm2/min의 투과량을 보였다.

본 실험에서는 α-Al2O3 지지체에 무전해도금을 이용하여 Pd-Ag-Cu 분리막을 제조하였다. Pd, Ag, Cu는 각각 무 전해도금을 통해 지지체 표면에 코팅하였고, 합금의 형성을 위해 무전해도금 중간에 H2, 500°C의 조건에서 18 h 동안 열처리 를 진행하였다. 이를 통해 제조된 Pd-Ag-Cu 분리막은 SEM을 통해 표면을 관찰하였으며, Pd 분리막의 두께는 7.82 μm, Pd-Ag-Cu 분리막의 두께는 3.54 μm로 측정되었다. EDS와 XRD 분석을 통해 Pd-Ag-Cu 합금이 Pd-78%, Ag-8.81%, Cu-13.19%의 조성으로 형성된 것을 확인하였다. 기체투과 실험은 H2 단일가스와 H2/N2 혼합가스에서 실험을 진행하였다. H2 단일가스에서 측정한 수소 분리막의 최대 H2 flux는 Pd 분리막의 경우 450°C, 4 bar에서 74.16 ml/cm2·min이고, Pd-Ag-Cu 분리막의 경우 450°C, 4 bar에서 113.64 ml/cm2·min인 것을 확인하였고, H2/N2 혼합가스에서 측정한 separation factor의 경우 450°C, 4 bar에서 각각 2437, 11032의 separation factor가 측정되었다.