The hydride reorientation (HR) of used nuclear fuel cladding after operation affects the integrity during intermediate and disposal storage, as well as the handling processes associated with transportation and storage. In particular, during dry storage, which is an intermediate storage method, the radial hydrogen redistributes into circumferential hydrogen, increasing the embrittlement of used nuclear fuel cladding. This hydride reorientation is influenced by various key factors such as circumferential stress (hoop stress) due to internal rod pressure, maximum temperature reached, cooling rate during storage, and the concentration of precipitated hydrogen during irradiation. To simulate long-term dry storage of used nuclear fuel, hydrogenated Zircaloy-4 cladding (CWSRA) specimens were used in hydride reorientation tests under various hoop stress conditions (70, 80, 90, and 110 MPa) for extended cooling periods (3 months, 6 months, and 12 months). After the hydride reorientation tests, the cladding’s offset strain (%) was evaluated through a ring compression test, a mechanical property test encompassing both ductility and brittleness. In this study, the offset deformation of the hydride reorientation specimens was compared and evaluated through ring tensile tests. In this study, the offset deformation values were compared and evaluated through ring tensile tests of the hydride reorientation test specimens. Hydrogen in zirconium cladding reduces ductility from a physical perspective and induces rapid plastic deformation. Generally, even in hydrogenated unirradiated cladding, it maintains a tensile strength of around 800 MPa at room temperature. However, high hydrogen content accelerates plastic deformation. In contrast, samples with radial hydrogen distribution exhibit fracture behavior in the elastic region below 500 MPa. This is attributed to the directional of radial hydrogen distribution. Specimens with a hydrogen concentration of 200 ppm fracture faster than those with hydrogen concentrations exceeding 400 ppm. This is believed to be due to the ease of reorientation of radial hydrogen in cladding with relatively low hydrogen content. Although the consistency of the test results is not ideal, ongoing research is needed to identify trends in hydride reorientation from a cladding perspective.

In the process of spent fuel dry storage, which is an intermediate management method, it was found that hydrides in the circumferential direction rearranged into radial hydrides. Various factors, such as hoop stress, peak temperature, cooling rate during the storage period, and hydrogen concentration accumulated during the burnup process, significantly affect the susceptibility of spent fuel cladding. In recent studies based on the hydrogen solubility value of about 210 ppm corresponding to the peak temperature of 400°C, if the threshold stress decreases as the hydrogen concentration increases in the low hydrogen range under 210 ppm, the threshold stress increases as the hydrogen concentration increases in the low hydrogen range under 210 ppm. The fundamental cause of this trend is the diffusion of hydrogen into the high-stress region due to the stress gradient formed in the specimen, and hydrogen compounds which remain undissolved in the circumferential direction, even at the peak temperature, play a crucial role to determine the magnitude of the threshold stress. This study evaluated the behavior of hydride reorientation under various hoop stress conditions (70, 80, 90, and 110 MPa) using unirradiated Zircaloy-4(CWSRA) cladding tubes under long-term cooling conditions (3, 6, and 12 months). The results of analyzing the offset strain by hydrogen concentration for long-term cooling showed that specimens with low hydrogen concentration exhibited higher integrity than specimens with high hydrogen concentration at hoop stresses of 90 and 110 MPa. The HR test using irradiated fuel cladding showed that specimens with low hydrogen concentrations exhibited relatively higher susceptibility. To quantify these results, it is necessary to research further in detail by repeated tests.

The hydride reorientation (HR) of the post-irradiated nuclear fuel cladding after use affects the integrity of the spent nuclear fuel. During the dry storage process, which is an intermediate storage method, it was found that the hydride in the circumferential direction is rearranged into radial hydride, and this is believed to be due to factors such as hoop stress, peak temperature, accumulated hydrogen concentration, and cooling rate during the storage period. f(HR) = f(Tmax) + f(σH) + f(CH) + f(△T) + f(10Cy) + f(cooling rate) + ...... To simulate long-term dry storage of spent nuclear fuel, the hydride reorientation behavior was evaluated using unirradiated Zircaloy-4 (CWSRA) cladding with hydrogen charged under various hoop stresses (70, 80, 90, and 110 MPa) at long-term cooling periods (3, 6, and 12 months). Test results showed that as the cooling time increased, the sample with 90 MPa hoop stress at a maximum temperature of 400°C approached the ductility recommendation limit of 2%. In a 90 MPa hoop stress specimen with 3 months cooling period at peak temperature of 400°C, the offset strain was 4.24% at room temperature RCT, while it showed the result of 2.86% for the cooling period of 12 months. On the other hand, the specimen with hoop stress of 110 MPa and cooling period of 12 months showed result of 1.4%. The test results need to take into account errors in hydrogen charging and hydrogen analysis, and it is necessary to consider reproducibility through repeated tests. These results indicate the need for continued attention to the evaluation of the effects of hydride reorientation due to long-term cooling in the context of the integrity of spent fuel.

2009년말 기준으로 11,811 다발의 경수로 사용후핵연료가 방출되었으며, 지금까지 각 사용후핵연료에 대해 방사선원항을 가중하여 설계에 반영하기는 사실상 불가능하여, 원자력 관련시설 설계시 보수성을 갖는 기준 사용후핵연료를 선정하고 이를 바탕으로 시스템 설계를 수행하여 왔다. 방사선원항에 대한 단순모델을 적용하면 각 사용후핵연료에 대한 방사선원항을 가중함으로써 이와 같은 보수성을 배제할 수 있으므로 본 연구에서 웨스팅하우스형 원전에 사용된 사용후핵연료를 대상으로 방사선원항, 즉, 붕괴열, 방사능세기, 섭취위해도 등을 예측하기 위한 회귀모형을 개발하였다. 개발된 회귀식을 통해 예측된 방사선원항값은 ORIGEN-ARP 코드로 계산된 값과 약 5% 이내에서 잘 일치함을 확인하였으며, 이의 유용성을 검토한 결과 각각의 사용후핵연료에 대한 방사선원항을 가중하여 설계에 반영하면 보수성을 줄일 수 있음을 확인하였다. 따라서 본 연구에서 개발된 회귀식은 사용후핵연료의 저장 및 처분과 관련한 원자력시설 설계시 개념설계 단계에서 유용하게 사용될 수 있을 것으로 판단된다.

우리나라에서 발생하는 사용후핵연료를 CANDU형과 PWR형 2종류로 구분한다. PWR형 사용후핵연료의 경우 적절한 공정을 거쳐 원료물질로 다시 사용할 수 있는 물질을 많이 포함하고 있어 재활용 공정을 고려할 수 있다. CANDU형 사용후핵연료는 천연 우라늄을 원료물질로 사용하고 있어 재활용 가능성이 거의 없으므로 직접 처분을 고려하고 있다. 본 논문에서는 PWR형과 CANDU형 사용후핵연료 모두를 직접 처분하는 개념 으로 개발한 한국형 사용후핵연료 처분시스템을 바탕으로 CANDU형 사용후핵연료 처분 시스템을 향상시키 는 방안을 도출하고자 하였다. 이를 위하여, 현재 원자력발전소에서 사용하고 있는 사용후핵연료 60 다발 (Bundle) 용량의 저장바스켓을 포장·활용하는 방안으로 처분용기 개념을 개선하였다. 이들 개선한 처분용 기를 기반으로 하여 사용후핵연료의 심지층 처분시스템에 있어서 주요한 제한요건인 폐기물로부터 발생된 열로 인하여 완충재의 온도가 100 ℃를 넘지 않도록 하는 요건을 만족시키면서 효율을 향상시킨 처분시스템 개념을 제시하였다. 제시한 처분 시스템 개념들은 장기저장 및 회수성이 용이한 방안을 도입한 개념과 개선 한 처분용기를 1개 처분공에 2단으로 처분하는 것으로서 이들 개념을 기존 한국형 처분시스템과 효율성 측면 에서 비교?분석하였다. 본 연구를 통하여 얻은 CANDU 사용후핵연료 처분개념은 단위면적당 열효율, Udensity, 처분면적, 굴착량, 완충재 및 폐쇄 물질량을 30∼40 % 까지 효율을 향상시킬 수 있었다.

전세계 주요 원자력선진국들의 사용후핵연료 처리에 대한 기술 및 정책현황을 알아보고 향후 우리나라의 연구방향을 제시해 보았다. 재처리 정책을 가진 소위 핵연료주기 국가들은 최근 선진핵 연료주기기술에 기초한 새로운 사용후핵 연료 관리정책을 발표하였다. 그 정책은 사용후핵연료 내에 함유된 우라늄 또는 초우란 원소들을 재순환하고 고독성의 방사성 물질 및 장반감기를 가진 물질들을 소멸하거나 단반감기 원소로 변환하는데 초점을 맞추고 있다. 이러한 정책은 원자력의 자원 활용성을 높일 뿐만 아니라, 영구 처분할 고준위폐기물의 양을 감소시켜 궁극적으로 원자력의 지속가능성을 높여 준다. PUREX 방법에 기초한 습식재처리를 우선순위로 선택한 대부분의 국가들은 이 습식방법이 건식방법에 비해 실용화에 앞서 있음을 그 선택 의 근거로 든다. 그러나 습식방법은 건식에 비해 핵확산저항성 측면에서 더욱 민감하다. 왜냐하면 이 습식방법은 약간의 공정수정에 의해 순수 플루토늄을 회수 할 수 있기 때문이다. 반면에 아직까지 실용화 단계까지는 도달해 있지 않지만 고온 용융염을 사용하는 Pyroprocess와 같은 건식처리 방법은 순수한 플루토늄을 회수 할 수 없어서 핵비확산성 측면에서 유리하며, 제4세대 원자로로 고려되는 고속로의 핵연료주기 등에도 여러 가지 이점을 가지고 있다. 따라서 우리나라의 경우 현재 이 Pyroprocess에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.

사용후핵연료 금속전환체의 저장 안정성을 높이기 위해 금속전환체의 주성분인 금속우라늄과 산화 안정화물질로 알려져 있는 Nb을 첨가하여 모의 금속전환체 합금을 제작하였다. 모의 금속전환체 합금을 온도구간에서 순수 산소분위기로 산화시험을 수행하고 무게증가를 열중량 분석기(TGA)로 측정하였다. 산화 실험결과 U-Nb 모의 금속전환체는 순수 금속우라늄에 비하여 상당한 산화 저항성을 가졌다. U-Nb 합금의 경우 Nb의 함량 에 따라 각각 온도가 일 경우에는 1.61, 7.78, 11.76, 20.14배 , 에서 1.45, 5.98, 10.08, 11.15배, 에서 1.33, 4.82, 8.87, 6.84배 순수 금속우라늄에 비해 산화저항성이 향상되는 것으로 나타났다. 또한 Nb 합금에 대한 활성화에너지는 kcal/mol 로 나타났다.

사용후핵연료의 효율적인 관리를 위하여 원자력연구소에서 개발중인 사용후핵연료 차세대관리 종합공정(ACP)은 공정타당성연구 단계를 마치고 이의 실증을 위한 - type핫셀 건설 단계에 이르렀다. 핫셀의 설계에 앞서 사용후핵 연료를 취급하게 되는 과정에서 발생할 수 있는 방사능에 대한 환경영향평가를 정상운전 시와 사고발생 시로 나누어 수행하였다. 평가에 필요한 자료들은 공정의 개념설계 보고서와 최근 연구소부지 기상 테이터 및 부지특성 자료를 바탕으로 하였으며 기존의 유사한 시설에 대한 평가방법을 참조하였다. 각 핵종별 발생량과 방출량을 계산하여 피폭선량을 계산하였으며 평가결과 원자력법관련 규제기준과 핫셀이 위치하게 되는 IMEF 건물의 안전성분석 기준보다 매우 안전한 결과를 얻어 시설 운영에 대한 안전성을 확보하였다.

한국원자력연구소에서는 고온의 용융염 매질 하에서 사용 후 핵연료를 환원시키는 차세대관리종합공정 연구를 수행 중에 있다. 추후 본 기술개발을 실증시험 하기 위해서는 방사선 차폐능이 확보된 핫셀이 필수적이며, 핫셀은 최대 1,385TBq의 방사능량에 대한 차폐 안전성을 가져야 한다. 최대 방사선원에 대한 핫셀의 차폐능을 확보하기 위하여, 본 연구에서는 실증시험 시 사용후핵연료부터 발생하는 중성자 및 감마선에 의한 선량률이 법적 허용선량치보다 낮게 유지되도록 핫셀의 차폐 설계에 대한 안전성을 평가하였다. QAD-CGGP 및 MCNP-4C 코드를 이용하여 핫셀 차폐체의 설계치에 대한 차폐 계산을 수행하였다. 작업구역에 대한 감마선 차폐계산 결과 QAD-CGGP 코드는 2.10, 2.97 mSv/h, MCNP-4C 코드는 1.60, 2.99 mSv/h 이었으며, 서비스 구역은 1.01, 7.88 mSv/h 로 평가되었다. 그리고 MCNP-4C코드를 이용하여 중성자에 의한 선량률을 계산한 결과, 중성자에 의한 선량률은 감마에 의한 선량률의 약 20% 이하치를 나타내었다. 따라서 선량률 대부분은 감마선에 의한 영향임을 알 수 있었다. 본 연구를 통하여 핫셀의 차폐 설계치가 작업구역의 선량 제한치 0.01 mSv/h 와 서비스 구역에서의 선량 제한치 0.15 mSv/h를 만족시키는 것을 확인할 수 있었다.