We investigated the effects of supercritical-CO2 treatment on the pore structure and consequent H2 adsorption behavior of single-walled carbon nanohorns (SWCNHs) and SWCNH aggregates. High-resolution transmission electron microscopy and adsorption characterization techniques were employed to elucidate the alterations in the SWCNH morphology and aggregate pore characteristics induced by supercritical-CO2 treatment. Our results confirm that supercritical-CO2 treatment reduces the interstitial pore surface area and volume of SWCNH aggregates, notably affecting the adsorption of N2 (77 K), CO2 (273 K), and H2 (77 K) gasses. The interstitial porosity strongly depends on the supercritical-CO2 pressure. Supercritical-CO2 treatment softens the individual SWCNHs and opens the core of SWCNH aggregates, producing a partially orientated structure with interstitial ultramicropores. These nanopores are formed by the diffusion and intercalation of CO2 molecules during treatment. An increase in the amount of H2 adsorbed per interstitial micropore of the supercritically modified SWCNHs was observed. Moreover, the increase in the number and volume of ultramicropores enable the selective adsorption of H2 and CO2 molecules. This study reveals that supercritical-CO2 treatment can modulate the pore structure of SWCNH aggregates and provides an effective strategy for tailoring the H2 adsorption properties of nanomaterials.

탄소중립을 달성하기 위해 이산화탄소를 포집, 활용, 저장하는 CCUS (carbon capture, utilization, and storage) 기 술이 주목받고 있다. 본 연구에서는 광물 탄산화 공정을 통해 이산화탄소를 탄산염으로 고정하고, 이를 전이금속 탄산염 기반 리튬이온배터리 (LIB) 음극재로 적용하였다. CO2를 탄산염으로 고정후, 이를 이용해 FeCO3를 제작하고, rGO와 PVP와 복합 화하여 음극활물질에 적용하였다. rGO는 전기전도도를 높이고 입자의 응집을 방지해 부피 팽창을 완화했으며, PVP는 계면 활성제로서 입자 표면을 안정화하여 구조적 안정성을 강화하였다. FeCO3-PVP-rGO 복합체 기반한 음극재에 대한 전기화학 테스트를 진행한 결과, FeCO3/rGO 복합체는 1,620 mA/g의 전류 밀도에서 50 사이클 이후에도 400 mAh/g의 용량을 유지하 였다. 본 연구는 CO2를 고부가가치 배터리 소재로 전환하여 차세대 에너지 저장 기술에 기여할 가능성을 시사한다.