Se-79, a fission product of uranium, is present in spent nuclear fuel. Selenium is volatilized from the spent nuclear fuel during the pretreatment of pyroprocessing, and a filter composed of calcium oxide can capture gaseous selenium in the form of CaSeO3. Because Se-79 has a long half-life (3.27E5 years) and selenite ions have high mobility in groundwater, they must be immobilized in a chemically stable form for final disposal. This study used a composition of 50 TeO2 - 10 Al2O3 - 10 B2O3 - 10 Na2O - 10 CaO - 10 ZnO (mol%). High-purity powders of TeO2, Al2O3, H3BO3, Na2CO3, CaCO3, and ZnO were used as glass precursors. The mixed powders were placed in alumina crucibles and melted in an electric furnace under an ambient atmosphere at 800°C for 1 h before being cast on a carbon mold. The obtained glasses were ground into fine powders and then mixed with CaSeO3 powders. The powders were melted in alumina crucibles at 800°C for 1 h. To simulate a seleniumcaptured calcium filter, CaSeO3 was synthesized by a precipitation method using sodium selenite (Na2SeO3) and calcium nitrate (Ca(NO3)2) solutions. The glass samples were analyzed by an X-ray diffractometer (XRD). Retention of Se in tellurite glasses was analyzed by an X-ray fluorescence spectrometer (XRF) and inductively coupled plasma (ICP). The chemical durability of tellurite glass was evaluated through the PCT method.

Radioactive cesium is a heat generated and semi-volitile nuclide in spent nuclear fuel (SNF). It is released gasous phase by head-end treatment which is a pretreatment of pyroprocessing. One of the capturing methods of gasous radioactive cesium is using zeolite. After ion-exchanged zeolite, it is transformed to ceramic waste form which is durable ceramic structure by heat treatment. Various ceramic wasteforms for Cs immobilization have been researched such as cesium aluminosilicate (CsAlSi2O6), cesium zirconium phosphate (CsZr2(PO4)3), cesium titanate (CsxAlxTi8-xO16, Cs2TiNb6O18) and CsZr0.5W1.5O6. The cesium pollucite is composed to aluminosilicate framework and cesium ion incorporated in matrix materials lattices. Many researchers are reported that the pollucite have high chemical durability. In this study, the Cesium pollucite was fabricated using mixtures of aluminosilicate denoted Absorbent product (AP) and Cs2CO3 by calcination and pelletized by cold pressing. The characterization of fabricated pollucite powder and pellets was analyzed by XRD, TGA, SEM, SEMEDS and XRF. The chemical durability of pollucite powder was evaulated by PCT-A and ICP-MS and OES. Thus, the optimal pressure condition without breaking the pellets which is low Cs2O/AP ratio and pelletizing pressure was selected. The long-term leaching test was performed using MCC-1 method for 28 days with the fabricated pollucite pellets. The leachate of leaching test was allard groundwaster and Deionized water and replaced 5 contact periods which is 3 hours, 3 days, 7 days, 14 days and 28 days and analyzed by ICPMS. The leaching rate was shown two stages. The first stage was rapid and relatively large amount of nuclides were leached. The leaching rate was decreased in the second stage. The fractional release rate of this study was shown same trend. These results were similar to previous studies.

Radioactive Cesium is fission products of spent nuclear fuelwith high heat generating nuclide, having a 30 years half-life. Particularly, it is important to make stable waste form because Cs-137 have high solubility and mobility at ground water. The ceramic waste form has higher thermal and structural stability and lower solubility than glass and cement waste form. Various ceramic waste forms for Cs immobilization have been researched such as aluminosilicate (CsAlSi2O6), phosphate (CsZr2(PO4)3), titanate (CsxAlxTi8-XO16) and CsZr0.4W1.5O6. Cs pollucite is incorporated radio-Cesium to aluminosilicate framework by inorganic ion-exchange with zeolite. Therefore, it is an extremely stable structure. In previous study, we are prepared Cs pollucite pellet with various ratio of Cs precursor/matrix materials, and attempted to evaluate applicability as ceramic waste form. Cs pollucite is produced by mixing Mullite and SiO2 obtained by heat treatment Kaolinite with Cs2CO3 in ratios of 0.5, 0.6, 0.7, 0.8. Optimized ratio was 0.5 revealed single pollucite phase and the others exhibited CsAlSiO4 phase with pollucite. Cs pollucite of ratio 0.5 was pelletized under various conditions and evaluated performance as waste form. herein, the pellets were cracked on surface and edges broken. Therefore, Cs pollucite having high ratio of matrix materials contained Si and Al was prepared and pelletized, and then waste form was evaluated. The Cs pollucite powder is ratio of Cs precursor/matrix materials were 0.1, 0.2, 0.3, 0.4. Pollucite powder was mixed with 1.5, 2.0wt% Polyvinyl alcohol as binder, and dried at 70°C for overnight. Afterward, these powders obtained were pressed using punch-die apparatus at 50, 100 bar for 1 hour and the pellets with about dia. 25 mm and height 10 mm was acquired. These pellets were sintered at 1,400°C for 5 hours. Subsequently, the waste forms were evaluated physicochemical test such as compression strength, thermal conductivity, thermal expansion and leaching properties analysis.

Three kinds of STS304-Zr alloys were fabricated by varying the Zr content, and their microstructure and fracture properties were analyzed. Moreover, we performed heat treatment to improve their properties and studied their microstructure and fracture properties. The microstructure of the STS304-Zr alloys before and after the heat treatment process consisted of α-Fe and intermetallics: Zr(Cr, Ni, Fe)2 and Zr6Fe23. The volume fraction of the intermetallics increased with an increasing Zr content. The 11Zr specimen exhibited the lowest hardness and fine dimples and cleavage facets in a fractured surface. The 15Zr specimen had high hardness and fine cleavage facets. The 19Zr specimen had the highest hardness and large cleavage facets. After the heat treatment process, the intermetallics were spheroidized and their volume fraction increased. In addition, the specimens after the heat treatment process, the Laves phase (Zr(Cr, Ni, Fe) 2) decreased, the Zr6Fe23 phase increased and the Ni concentration in the intermetallics decreased. The hardness of all the specimens after the heat treatment process decreased because of the dislocations and residual stresses in α-Fe, and the fine lamellar shaped eutectic microstructures changed into large α-Fe and spheroidized intermetallics. The cleavage facet size increased because of the decomposition of the fine lamellarshaped eutectic microstructures and the increase in spheroidized intermetallics.

KAERI에서는 파이로프로세싱에서 발생하는 금속폐기물의 부피 및 무게 감량을 위해 고방사성 장반감기 핵종을 포함하는 anode sludge내 NM의 고화매질로써 폐피복관과 첨가금속을 재활용하는 연구를 진행하고 있다. 본 연구에서는 Cr 함량을 조절한 Zr-17Cr-8NM, Zr-22Cr-8NM, Zr-27Cr-8NM 합금을 유도용융을 통해 제조하였고, 전기화학적 부식시험을 실시하여 부 식특성을 평가하였다. 모든 조성에서 기존 연구 중인 Zr계 합금고화체 조성보다 우수한 부식특성을 나타냈다. 또한 Zr-22Cr- 8NM 시편의 부식시험 후 침출용액 조성 분석 결과, 500 mV 전압 조건 이하에서는 NM 침출이 없었고 이를 통해 우수한 화 학적 안정성을 갖는 합금고화체 조성을 확보하였다.

사용후 핵연료내 우라늄 및 초우란원소를 회수하는 파이로프로세싱 공정에서 배출되는 금속염화물계 방사성 폐기물은 높은 휘발특성과 붕규산계 유리와의 낮은 상용성으로 인해 고화처리가 쉽지 않은 폐기 물이다. 이를 위해, 본 연구에서는 고화처리의 한 방법으로 탈염화 반응을 통한 고화체제조 개념을 채택 하였다. 솔젤법을 이용하여 탈염화물질, SiO2-Al2O3-P2O5 (SAP)을 합성하였으며 이를 이용하여 탈염화 반 응거동 반응생성물의 고형화 특성을 조사하였다. LiCl계 폐기물과 달리, LiCl-KCl폐기물의 반응은 두 개 의 온도범위에서 반응이 진행되며, 400℃의 경우에는 LiCl이, 약 700℃에서는 KCl이 주로 반응하는 것으 로 확인되었다. 여러 가지 반응실험을 통하여 LiCl-KCl의 탈염화 반응에 가장 적합한 물질은 SAP 1071 (Si/Al/P=1/0.75/1 in molar)인 것으로 확인되었다. 4가지 종류의 고형화 실험을 통하여 고화체의 bulk shape과 densification은 SAP/Salt의 비에 영향 받는 것을 확인하였다. 제조된 고형화 시료는 Product Consistency Test-A법을 이용하여 기본적인 내구성을 평가하였다. 본 연구는 SiO2, Al2O3, P2O5 로 이루 어진 탈염화 물질을 이용하여 반응특성과 고형화 특성에 대한 기본적인 정보를 제공하였으며, 이와 같은 실험을 통하여, 본 연구에서 제안된 탈염화 고화처리방법이 휘발특성이 높고 기존 유리매질과 상용성이 낮은 금속염화물계 폐기물에 적용이 가능함을 확인하였다.

금속염화물계 방사성 폐기물은 전해공정으로 이루어진 파이로프로세싱공정의 주요한 방사성 폐기물이 다. 이와 같은 폐기물은 탄산염이나 질산염과 달리 고온에서 분해되지 않고 바로 휘발되며, 기존의 규산 계 유리와 상용성이 낮아 처리가 쉽지 않다. 본 연구팀은 금속염화물계 폐기물을 고화처리하는 방법으로 탈염화처리법을 채택하였다. 본 연구에서는 그 후속적인 연구로서, 탈염화물질로 제안된 SAP (SiO2- Al2O3-P2O5)의 조성을 변화시켜 LiCl-KCl과의 반응성을 향상시키고 고화공정을 단순화시키고자 하였다. 기본물질계에 Fe2O3를 첨가할 경우 무게반응비 SAP/Salt를 3에서 2.25로 낮출수 있으며, Fe가 Al을 치환 하는 몰분율이 0.1이상이 될 경우에는 오히려 반응성이 점진적으로 감소하는 것으로 확인되었다. 또한 M-SAP에 B2O3를 첨가할 경우에는 유리매질을 사용하지 않고 monolithic form을 제조할 수 있었다. 침출 시험결과 U-SAP 1071이 가장 높은 내구성을 보여주었으며, 1 g의 금속폐기물을 처리시 약 3∼4 g의 고 화체가 발생되며, 이는 기존의 고화처리법보다 약 ⅓∼¼배정도 최종처분부피가 감소되는 효과를 얻을 수 있다. 이상의 실험결과로부터, 기존의 유리고화공정으로 처리가 어려운 휘발성 금속염화물계 폐기물 을 단 하나의 물질을 이용하여 처리할 수 있음을 확인하였으며, 이러한 처리방법은 고화처리시 발생되는 부피를 최소화활 수 있는 대안적인 고화처리방법이 될 것으로 판단된다.

본 연구는 사용 후 핵연료의 금속전환 공정에서 발생되는 폐용융염을 고형화하는 방법으로 실리카 함유 무기물을 이용하여 폐용융염을 열적, 수화학적 안정한 화합물로 전환하는 방법을 제안하였다. 실리카 함유 무기물(SAP)은 일반적인 sol-gel process로 합성되었으며, 및 로 구성된다. 제조된 SAP을 에서 폐용융염과 반응시켜 각 금속염화물에 대한 반응특성 및 열안정성을 조사하고, PCT 침출시험법을 이용하여 수화학적 안정성을 평가하였다. LiCl은 와 로, CsCl는 CS-aluminosilicate와 로, 는 로, 는 로 전환되었다. 9시간 동안 반응시킨 후, 금속염화물의 전환율은 였으며, 까지 열감량은 1wt%이하로 TGA(Thermo Gravimetric Analysis)로 확인하였다. Cs 및 Sr의 침출속도는 로 매우 높은 내침출특성을 나타내었다. 이상의 결과로부터, SAP으로 명명된 안정화제(stabilizer)는 금속염화물로 구성된 폐용융염에 대해 매우 효과적인 것으로 판단된다. SAP을 이용한 폐용융염의 고화처리방법은 후속적인 안정성의 검증과정을 통하여 폐용융염의 최종처분부피를 최소화할 수 있는 대안적인 고화방법으로 고려될 수 있을 것으로 기대 된다.

중수로 원전내 여러 계통으로 부터 발생된 폐수지내에는 핵종이 다량 함유되어 있으며, Class A 및 C 폐기물로 분류되는 폐수지의 적정 처리 기술 개발을 위한 기초연구를 수행하였다. IRN-150 혼상 이온교환수지를 이용하여 비방사성 이온과 양이온의 흡착 특성 및 탈차용액을 이용한 이온의 제거 특성을 고찰하였다. IRN-150 수지의 이온의 흡착능은 이론값에 근접한 11 mg-C/g-IRN-150을 나타내었고, 양이온의 흡착 친화도를 단일성분 및 복합성분 시스템을 이용하여 분석하였다. 여러 가지 탈착용액을 이용한 폐수지로부터 이온의 제거 특성을 평가한 결과, 핵종을 전량 효과적으로 제거하기 위해서는 보다도 용액이 유리한 것으로 나타났다.

[ ] 핵종이 함유된 IRN-150 혼상 폐수지로부터 이온의 제거 및 제거된 핵종의 기체로의 전환 특성을 고찰하였다. 비방사성 이온이 흡착되어 있는 IRN-150 혼합수지로부터 이온의 탈착용액내로의 분리 및 기체로의 전환 특성을 용액의 농도 변화에 따라 평가하였으며, 탈착용액으로는 를 사용하였고, 비교 평가를 위하여 NaOH, , HCl를 이용한 기체로의 전환 특성을 분석하였다. 아울러 월성 원자력발전소에 저장중인 실제 폐수지를 이용하여 탈착용액을 이용한 폐수지내 핵종의 기체화 특성을 평가하였고, 탈착후 잔류용액내 존재하는 감마핵종을 분석하였다.