상용원자로에서 발생하는 산화물 사용후핵연료의 부피감용과 재활용을 위하여 산화물을 금속으로 환원시 키는 공정에 대한 연구가 수행되어 왔다. 다양한 환원법 중에서, 한국원자력연구원은 LiCl-Li2O 용융염을 반 응매질로 사용하는 전해환원공정을 현재 개발 중이다. 파이로 공정의 전단부에 해당하는 전해환원 공정은 PWR 산화물 연료 주기를 소듐냉각 고속로의 금속연료 주기에 연결시켜 준다. 이 논문은 금속전환 공정을 개 발/개선하고, 용량 증대를 수행한 한국원자력연구원의 노력을 요약한다.
국내 원자력발전소의 사용후핵연료 저장용량의 포화가 10년 이내에 예상되고 있으며, 소외중간저장방식을 관리 방안으로서 선정할 경우, 상당한 양의 사용후핵연료 운반이 해상 혹은 육로를 통해 매년 이루어져야만 한다. 본 논문에서는 4곳의 원자력발전소부지에 분산 저장되어 있는 사용후핵연료를 해안에 위치한 가상의 중간저장시설과 영구처분시설을 대상으로 사용후핵연료 운반물량을 효과적으로 분석할 수 있는 체계를 구축하였다. 각 발전소 부지, 중간저장시설, 영구처분시설의 저장고를 중심으로 사용후핵연료 물질 수지식을 세우고, 이에 대한 해를 VISUAL BASIC으로 구하여 운반 물량 분석이 용이하게 수행할 수 있는 컴퓨터 프로그램(CASK)을 개발하였다. 개발된 물량 분석 프로그램을 활용하여 4개 원자력 발전소 부지로부터 사용후핵연료 운반 물량을 분석하고, 운반물량 파라미터 분석을 통하여 본 프로그램의 활용도를 보였다. 개발된 사용후핵연료 운반 물량 분석 체계는 향후 운반비용 분석에도 유용하게 활용될 것이다.
처분장에서 지하수로 쉽게 유출될 수 있는 방사성 핵종들의 양을 예측하기 위하여 국내 PWR 사용후핵연료 팰렛들의 갭(gap) 및 입계에 있는 용해성 원소들의 재고량을 측정하였다. 연소도가 GWD/MTU를 갖는 연료봉에서 얻은 펠렛들에서 세슘의 갭 재고량이 로 나타났으며, 이는 핵분열 생성기체 유출률의 에 해당하였다. 그러나 핵분열 생성기체 유출 률이 1%이하인 연료봉에서 취한 40 GWD/MTU이하의 연소도를 갖는 펠렛들의 경우, 세슘의 갭 재고량들을 핵분열 생성기체 유출률과 연관시키기는 곤란하였다. 갭 및 입계내 스트론튬의 재고량은 동일 연료봉내 펠렛에서는 크게 다르지 않았으며, 요오드의 갭 재고량은 핵분열 생성기체 유출률보다 작거나 유사한 값을 갖는 것으로 평가되었다.
본 연구에서는 Li 환원법에 의한 PWR 사용후핵연료의 금속전환과정을 모사하는 프로그램을 개발하였고 이를 이용하여 Li의 양에 따른 사용후핵연료 산화물의 금속 및 염화물 전환량을 계산하였다. 이 프로그램에서는 Li 환원과정의 화학반응에 관련된 특성치와 열역학데이터를 데이터 베이스화하고 이를 입력 데이터로 사용하여 특정 Li 양에 의한 산화물의 반응결과를 전환률로 계산한다. 개발 프로그램의 성능을 평가한 결과, 와 를 제외한 나머지 산화물은 기존 코드 결과값과 6 % 이내의 상대오차로 잘 일치하고 각 산화물의 개별반응에서 산화물의 완전 전환에 필요한 Li 양의 계산값도 이론적 계산값과 정확히 일치함을 확인하였다. 또한 검증된 개발 프로그램을 이용하여 산화물별 Li과 금속전환률의 관계를 분석한 결과, 그 중에서 Li이 250 몰로 주어졌을 때 의 83.73%는 U로 전환된 반면 나머지는 산화물로 잔존하였고, 100% U로 전환시키는데 필요한 Li의 양은 297 몰로 나타났다.