A sequential column experiment was conducted for uranium removal of excessively high or highly U-contaminated soils, simultaneously. Two pilot-scale acryl columns with a 24 cm ID and 48 cm length were uniformly packed with each U-contaminated soil (both < 2 mm, 119, and 22.4 Bq/g as initial U-238 activities). A column packed with soil contained very high U constant located first then sequentially located second columns with relatively lower U-contaminated soil. Thus the effluents which passed very high U-contaminated soil and having extremely high dissolved U concentration was directly inflowed the second columns. Both columns initially and respectively flushed with demi water (or condensing water of air conditioner generated from radiation controlled area) to saturate and displace the air from the pore space. Elution was carried out with alkaline and acidic solutions, respectively, and sequentially. The uranium removal efficiencies were found and a comparison was made with the pilot soil flushing experiments. During this study, a new approach to reducing acidic flushing waste which is considered the biggest defect of soil washing/flushing was established, and optimal factors were calculated to demonstrate industrial-scale uranium decontamination of soil with high uranium content.
This study aimed to remove uranium (U(VI)) ions from sulfate-based acidic soil-washing effluent using the ion-exchange method. For effective ion exchange of U(VI) ions under acidic conditions, one chelate resin (Purolite S950) stable under low pH conditions and two anion-exchange resins (Ambersep 400 SO4 and 920U SO4) used in sulfuric acid leaching systems were selected. The exchange performance of the three selected ion-exchange resins for U(VI) ions was evaluated under various experimental conditions, including ion-exchange resin dosages, pH conditions, reaction times, and reaction temperatures. U(VI) ion exchange was consistent with the Langmuir model and followed pseudo-second-order kinetics. Thermodynamic experiments revealed that the U(VI) ion exchange by the ion-exchange resins is an endothermic and spontaneous process. On the other hand, U(VI) ions was effectively desorbed from the ion-exchange resins using 0.5 M H2SO4 or Na2CO3 solution. Overall, on the basis of the results of the present study, we propose that Purolite S950, Ambersep 400 SO4, and Ambersep 920U SO4 are ion-exchange resins that can be practically applied to effectively remove U(VI) ions from sulfate-based acidic soil-washing effluents.
Spent nuclear fuel (SNF) is the main source of high-level radioactive wastes (HLWs), which contains approximately 96% of uranium (U). For the safe disposal of the HLWs, the SNF is packed in canisters of cast iron and copper, and then is emplaced within 500 m of host rock surrounded by compacted bentonite clay buffer for at least 100,000 years. However, in case of the failure of the multi-barrier disposal system, U might be migrated through the rock fractures and groundwater, eventually, it could reach to the biosphere. Since the dissolved U interacts with indigenous bacteria under natural and engineered environments over the long storage periods of geologic disposal, it is important to understand the characteristics of U-microbe interactions under the geochemical conditions. In particular, a few of bacteria, i.e., sulfate-reducing bacteria (SRB), are able to reduce soluble U(VI) into insoluble U(IV) under anaerobic conditions by using their metabolisms, resulting in the immobilization of U. In this study, the aqueous U(VI) removal performance and change in bacterial community in response to the indigenous bacteria were investigated to understand the interactions of U-microbe under anaerobic conditions. Three different indigenous bacteria obtained from different depths of granitic groundwater (S1: 44–60 m, S2: 92–116 m, and S3: 234–244 m) were used for the reduction of U(VI)aq. After the anaerobic reaction of 24 weeks, the changes in bacterial community structure in response to the seeding indigenous bacteria were observed by high-throughput 16S rDNA gene sequencing analysis. The highest uranium removal efficiency of 57.8% was obtained in S3 sample, and followed by S2 (43.1%) and S1 (37.7%). Interestingly, SRB capable of reducing U(VI) greatly increased from 4.8% to 44.1% in S3 sample. Among the SRB identified, Thermodesulfovibrio yellowstonii played a key role on the removal of U(VI)aq. Transmission electron microscopy (TEM) analysis showed that the dspacing of precipitates observed in this study was identical with that of uraninite (UO2). This study presents the potential of U(VI)aq removal by indigenous bacteria under deep geological environment.
Deionized water, methanol, and ethanol were investigated for their effectiveness at dissolving LiCl-KCl-UCl3 at 25, 35, and 50℃ using inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) to study the concentration evolution of uranium and mass ratio evolutions of lithium and potassium in these solvents. A visualization experiment of the dissolution of the ternary salt in solvents was performed at 25℃ for 2 min to gain further understanding of the reactions. Aforementioned solvents were evaluated for their performance on removing the adhered ternary salt from uranium dendrites that were electrochemically separated in a molten LiCl-KCl-UCl3 electrolyte (500℃) using scanning electron microscopy with energy dispersive spectroscopy (SEM-EDS). Findings indicate that deionized water is best suited for dissolving the ternary salt and removing adhered salt from electrodeposits. The maximum uranium concentrations detected in deionized water, methanol, and ethanol for the different temperature conditions were 8.33, 5.67, 2.79 μg·L-1 for 25℃, 10.62, 5.73, 2.50 μg·L-1 for 35℃, and 11.55, 6.75, and 4.73 μg·L-1 for 50℃. ICP-MS analysis indicates that ethanol did not take up any KCl during dissolutions investigated. SEM-EDS analysis of ethanol washed uranium dendrites confirmed that KCl was still adhered to the surface. Saturation criteria is also proposed and utilized to approximate the state of saturation of the solvents used in the dissolution trials.
최근 원전해체, 원전사고 등으로 인한 수계 내 방사성물질 제거 기술로 고분자 소재의 분리막이 사용되고 있지만 고에너지 광선으로 막의 변형 및 파손이 중요한 문제점 중 하나이다. 무기계열의 세라믹막은 강한 내구성을 지니며, 기 존의 한외여과막 수준의 표면 공극 크기를 나노여과막 수준으로 개질할 경우 방사선 물질 제거에 효과적이다. 본 연구에서는 알루미나-지르코니아 나노물질 을 여과코팅 방법으로 세라믹막 표면을 나노여과막 수준으로 개질을 하였고, SEM-EDX, 분획분자량, 오염 전 투수량을 통해 막의 특성 변화를 확인하였다. 제조된 세라믹 나노여과막의 방사선물질 제거 평가로 우라늄(Uranyl nitrate hexahydrate) 2 mg/L 수용액을 사용하였고, ICP-MS 분석결과 40% 제거율을 확인하였다.
본 연구는 우라늄 변환시설 운전 중에 발생된 우라늄 함유 슬러지를 가열 처리하여 분말 형태로 저장 중인 우 라늄 함유 슬러지의 열분해 고체폐기물 (Thermal Decomposed Solid Waste of uranium-bearing sludge : TDSW)을 대상으로 TDSW의 용해, TDSW 질산 용해액의 알카리화에 의한 불순물 제거 및 탄산염 알카리화 용 액의 산성화에 의한 U 선택적 제거/회수 특성 등을 규명하였다. TDSW의 용해는 질산용해가 탄산염 산화용해 보다 효과적이었다. 1M 질산에서 TDSW의 약 30wt%가 고체 잔류물로 불용해되었고, TDSW 내 함유 U은 99% 이상이 용해되었다. TDSW의 질산 용해액의 알카리화는 탄산염에 의한 알카리화가 불순물 제거 측면에서 보 다 효과적이며, 탄산염 알카리화 (pH 약 9)에서 U과 공용해된 Ca, Al, Zn 및 Fe 등의 98±1%가 제거되었다. 그 리고 불순물이 거의 제거된 알카리화 용액 (0.5 M H2O2 첨가)의 산성화 (pH 약 3) 에서 U의 99% 이상을 회수 할 수 있어 TDSW로부터 U을 선택적으로 제거/회수할 수 있었다.
방사능 오염 토양 복원을 위해 실험실 규모의 동전기 복원장치를 제작하여 가동 하던 중 토양 내 존재하던 금속이온의 용출로 금속 산화물이 발생하여 음극의 전류 흐름을 차단하는 문제가 발생하였다. 전류의 차단으로 토양 내 우라늄 제거 능력이 상실되어 이러한 문제를 해결하는 해결 방안을 모색하여 개선된 동전기 복원 장치를 제작하였다. 개선된 실험실 규모 동전기 복원 장치를 이용하여 토양복원 실험을 25 일간 수행 하였을 때 우라늄 잔류 농도는 0.81 Bq/g으로 약 96.8%의 제거 효율을 보였으며, 초기 우라늄 농도 50 Bq/g 일 때 우라늄 규제 해제 농도인 1 Bq/g 이하로 제거 되기 까지는 34 일의 복원 기간이 필요하고, 초기 우라늄 농도 75 Bq/g, 100 Bq/g 일 때 각 42 일, 49 일이 필요한 것으로 나타났다.
본 연구는 우라늄-함유 석회침전물로부터 U을 제거(/회수) 하기위하여 탄산염 산화용해-산성화 침전과 질산용해-과산화수소 침전을 각각 고찰하였다. 석회침전물 내 우라늄을 용해하는 관점에서는 질산용해가 유리하나 (약 98% 이상 용해) 이 경우 U과 Al, Ca, Fe, Mg, Si 등의 공존 불순물이 다량 공용해되고, 또한 과산화수소 침전에서도 상당량의 불순물이 U과 함께 공침전 된다. 한편 탄산염 용해에 의한 산성화 침전 은 우라늄의 용해가 90% 이하로 방사성 고체페기물의 부피감용 측면에서는 질산용해 보다 덜 효율적이 지만, 우라늄과 불순물의 공용해나 산성화 침전에 의한 우라늄과 불순물의 공침전이 거의 일어나지 않아 보다 순수한 U을 회수하는 측면에서는 매우 효과적이다.
최근 미국 ANL연구소가 개발한 다이포실 수지는 우라늄의 선택특성이 우수하나 수지의 형태가 분말형이므로 입상의 비드형으로 제조하기 위하여 다이포실 분말을 알기네이트상에 고정화하는 방법을 적용하였다. 생성된 비드의 우라늄에 대한 흡착특성을 측정한 결과, 소디움 알기네이트 자체도 우라늄 흡착특성을 최대 68%까지 나타낸 후 30% 수준으로 감소하였으며, 이는 흡착후 탈착하는 과정을 거쳐 평형에 이르는 것으로 사료된다. 또한 비드내 다이포실의 양이 증가할수록 우라늄의 흡착이 증가하며 최대 85 %정도의 흡착율을 나타내고 있다. 다이포실 수지만의 경우 반응초기에 급격한 흡착을 보이고 있으나 3일정도 이후에는 비드의 흡착율과 유사한 결과를 나타내고 있으며 비드내 함유된 순 다이포실량을 고려할 경우 알기네이트 자체의 흡착효과로 인해 비드의 흡착효율이 크게 상승되는 것으로 해석된다. 우라늄 농도의 영향은 농도의 증가에 따라 우라늄의 제거효율이 감소하였으며, 비드의 양을 2배로 증가시킨 결과 최대 90%이상의 제거효율을 얻었다. 결론적으로 다이포실 수지를 소디움 알기네이트상에 고정화하여 입자형의 비드로 제조하므로서 적은 양의 수지로 우라늄 제거특성이 우수한 비드를 얻을 수 있었으며 나아가서 연속공정에의 적용도 가능한 것으로 사료된다.
국내 지하수에 생존하는 황산염환원미생물인 바쿨라템을 이용하여 용존된 우라늄을 제거하는 실험을 실시하였다. 용존 우라늄의 초기 농도는 50μM로 고정하여 실험을 실시하였고, 총 15일 실험기간 내 용존된 우라늄은 본 연구에서 이용한 바쿨라텀과의 반응을 통하여 대부분 제거되었다. 미생물학적 반응을 통한 우라늄 제거과정에 미량 중금속이 미치는 영향을 조사하기 위해 망간, 구리, 니켈, 그리고 코발트 성분을 각각 200μM씩 반응용액에 첨가하여 우라늄 제거 회분식 실험을 실시하였다. 대부분의 중금속 성분들은 미생물의 우라늄 제거 속도와 양에는 큰 영향을 주지 않았지만, 구리는 상당기간 미생물의 활동을 제약하였다. 그럼에도 불구하고 15일 이상의 반응기간을 거치면서 구리에 대한 미생물적 내성이 발현되어 남아 있던 우라늄이 나중에 제거되는 현상이 관찰되었다. 그리고, 미량의 니켈과 코발트는 생물기원의 맥카나와이트 생성 및 성장과 함께 공침하여 저감되는 것으로 관찰되었다.
한국원자력연구원 지하처분연구시설의 지하심부에 생존하는 미생물을 이용하여 용존우라늄의 제거 및 광물화에 대한 실험을 실시하였다. 미생물은 철환원박테리아와 황산염환원박테리아로 구분하여 개별적으로 실험을 실시하였으며, 실험 후 X-선 회절분석 및 주사전자현미경을 이용하여 생성광물을 확인하였고 용액상의 농도 변화는 유도결합플라즈마분석기를 이용하여 분석하였다. 철환원박테리아에서는 우라늄과 철이온이 공존할 때, 우라늄보다는 철이온이 선택적으로 환원과정에 참여하였으며, 결과적으로 우라늄의 환원 및 제거가 거의 이루어지지 못하였다. 하지만, 망간이 포함된 조건에서는 상당량의 우라늄 제거 효과가 나타났다. 황산염환원박테리아에서는 철과 망간이 공존할 때, 철이 선택적으로 황과 결합하여 맥키나와이트(FeS)라는 황화광물을 형성하였으며, 망간으로 구성된 황화광물은 만들어지지 않았다. 하지만, 망간이 공존하는 경우에 우라늄의 제거는 훨씬 효과적이었는데, 이는 황화광물에 불순물로 포함된 망간이 우라늄의 흡착 및 포획에 큰 영향을 미치기 때문인 것으로 판단된다.