One of the promising candidates for accident-tolerant fuel (ATF), a ceramic microcell fuel, which can be distinguished by an unusual cell-like microstructure (UO2 grain cell surrounded by a doped oxide cell wall), is being developed. This study deals with the microstructural observation of the constituent phases and the wetting behaviors of the cell wall materials in three kinds of ceramic microcell UO2 pellets: Si-Ti-O (STO), Si-Cr-O (SCO), and Al-Si-Ti-O (ASTO). The chemical and physical states of the cell wall materials are estimated by HSC Chemistry and confirmed by experiment to be mixtures of Si-O and Ti-O for the STO; Si-O and Cr-O for SCO; and Si-O, Ti-O, and Al-Si-O for the ASTO. From their morphology at triple junctions, UO2 grains appear to be wet by the Si-O or Al-Si-O rather than other oxides, providing a benefit on the capture-ability of the ceramic microcell cell wall. The wetting behavior can be explained by the relationships between the interface energy and the contact angle.

사고저항성 핵연료의 일환으로 UO2 입자가 세라믹 셀 벽으로 둘러싸인 미세구조를 갖는 세라믹 미소셀 UO2 소결체를 개발 중이다. 이는 핵분열생성물들을 UO2 펠렛 내에 포집하여 펠렛 외부로의 방출을 저감함으로써 봉내압 상승을 완화하고 응력부식균열 발생률을 낮춘다. 생성량이나 방사능 측면에서 위험한 핵분열생성물 중 하나로 여겨지는 세슘은 세라믹 미소셀 소결체 내에서 셀 물질과 화학반응 하여 포집될 수 있다. 따라서, 세슘 포집능은 해당 화학반응의 열역학적, 속도론적 특성에 의해 결정된다. 역으로, 미소셀 소결체의 조성설계 시 해당 반응에 대한 열역학적 예측이 필수적이다. 본 연구는 세라믹 현재 개발 중인 여러 미소셀 조성(Si-Ti-O, Si-Cr-O, Si-Al-O)에 대해 세슘의 포집능을 평가하는 열역학적 계산을 다룬다. 계 산에 앞서 먼저 HSC Chemistry를 이용해 세슘과 셀 물질의 물리/화학적 상태를 정의한 후, LWR 정상운전 모사환경에서 계 산된 세슘포텐셜(ΔGCs)과 산소포텐셜(ΔG02)에 근거하여 세슘포집 반응성을 평가하였다. 계산 결과에 근거하면, 세슘 포집 반응은 상기 모든 조성에서 자발적일 것으로 예상되며 이로써 조성설계의 근거를 제시함과 동시에 세슘의 포집능을 평가하는 효과적인 방법을 제공한다.

KAERI의 PRIDE 시설에서 공학규모의 전해환원용 원료물질인 UO2 다공성펠렛 제조를 위해 공정과 장치를 최적화시킨 내 용을 다루었다. UO2 분말과 별도로 attrition 밀링된 대용산화물 분말을 출발분말로, 정밀 칭량을 통해 사용후핵연료 조성을 모사하였다(Simfuel). Simfuel 분말은 각각 tumbling mixer로 혼합하여 균질화 하고, rotary press로 성형하여 furnace를 이 용해 소결하였다. 4% H2-Ar 분위기에서 1450℃ 24시간 고온 열처리하여 제조된 소결펠렛은 6.89 g·cm-3의 벌크밀도를 가 지며 이는 후속 전해환원 공정의 요구에 부합한다. 소결된 다공성펠렛의 미세구조 관찰을 통해 다공성 기지상과 함께 산화/ 금속 석출물이 관찰되어 사용후핵연료의 상이 모사됨을 확인하였다. 본 결과는 향후 공학규모 이상의 파이로 연구를 위한 UO2 다공성펠렛 제조에 중요한 기초자료로 활용 될 것이다.

실증용 UO pellet 산화로의 실증을 위한 제한된 핫셀 공간 안에서 사용후 핵 연료를 취급하는 산화로는 소형화 하여야 하고, 사용후 핵 연료 분말은 UO pellet 산화로 장치로부터 비산되지 않아야 한다. 본 연구에서는 분말의 최종속도를 구하기 위하여 Stokes식과 밀도비식을 제안하였다. UO 의 최종속도 SiO 의 최종속도를 사용하여 예측하였고, 비산방지를 할 수 있는 최적유량을 결정하였다. SiO 의 이론 최종속도 식을 검증하고, UO 과 관계식을 예측하기 위하여 아크릴 장치를 만들었다. 목업시설 에 설치 된 산화로에서 제안된 이론최종속도식 인 Stokes식 의 20 L/min과 밀도비식의 14.5 L/min을 적용하여 UO 분말의 필터감지에 의해 검증하였다. 그 결과 밀도비식에 의한 14.5 L/min은 UO 이전혀 검출되지 않았고, Stokes식의 20 L/min에서는 평균 7m 의 입도분말이 검출되었다. 따라서 UO pellet 산화로에서 UO이 비산되지 않는 최적유량은 14.5L/min임을 알 수 있었고, 제안된 밀도비식이 바람직함을 알 수 있었다.

UO2분말에 PVA-Al(III) 착물과 AlOOH를 각각 0.03~1.0wt%를 첨가하여 소결체를 제조한 후 소결체 특성을 비교하였다. PVA-Al(III) 착물과 AlOOH는 1000˚C의 소소분위기에서 열분해하는 경우 생성상은 θ-Al2O3이었다. 순수 UO2분말에 비해 AlOOH가 첨가된 혼합 분말의 곁보기 밀도는 더 높았고, PVA-Al(III) 착물이 첨가된 혼합 분말은 더 낮은 겉보기 밀도를 보였다. AlOOH가 첨가된 소결체의 경우 약 800˚C 부근에서 치밀화가 시작되었지만, PVA-Al(III) 착물이 첨가된 소결체의 경우에는 약 900˚C에서 치밀화가 시작되었다. 기공 크기 분포는 AlOOH가 첨가된 UO2소결체의 경우에 monomodal 형태로, 그리고 PVA-Al(III) 착물의 첨가된 소결체의 경우에는 bimodal 형태로 나타났다. 결정립 크기는 1wt% 첨가시 AlOOH가 첨가된 UO2소결체의 경우에 약 13μm이었지만, PVA-Al(III) 착물의 첨가된 소결체의 경우에는 약 36mum까지 성장하는 현저한 효과를 확인하였다.