전세계 주요 원자력선진국들의 사용후핵연료 처리에 대한 기술 및 정책현황을 알아보고 향후 우리나라의 연구방향을 제시해 보았다. 재처리 정책을 가진 소위 핵연료주기 국가들은 최근 선진핵 연료주기기술에 기초한 새로운 사용후핵 연료 관리정책을 발표하였다. 그 정책은 사용후핵연료 내에 함유된 우라늄 또는 초우란 원소들을 재순환하고 고독성의 방사성 물질 및 장반감기를 가진 물질들을 소멸하거나 단반감기 원소로 변환하는데 초점을 맞추고 있다. 이러한 정책은 원자력의 자원 활용성을 높일 뿐만 아니라, 영구 처분할 고준위폐기물의 양을 감소시켜 궁극적으로 원자력의 지속가능성을 높여 준다. PUREX 방법에 기초한 습식재처리를 우선순위로 선택한 대부분의 국가들은 이 습식방법이 건식방법에 비해 실용화에 앞서 있음을 그 선택 의 근거로 든다. 그러나 습식방법은 건식에 비해 핵확산저항성 측면에서 더욱 민감하다. 왜냐하면 이 습식방법은 약간의 공정수정에 의해 순수 플루토늄을 회수 할 수 있기 때문이다. 반면에 아직까지 실용화 단계까지는 도달해 있지 않지만 고온 용융염을 사용하는 Pyroprocess와 같은 건식처리 방법은 순수한 플루토늄을 회수 할 수 없어서 핵비확산성 측면에서 유리하며, 제4세대 원자로로 고려되는 고속로의 핵연료주기 등에도 여러 가지 이점을 가지고 있다. 따라서 우리나라의 경우 현재 이 Pyroprocess에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.

본 연구에서는 사용후 TRISO 연료 처리를 위한 보다 효과적인 공정개발을 위하여 기존 전처리 기술에 대한 검토를 수행하였다. TRISO 연료 처리에 있어서 가장 중요한 사항은 연료입자에 포함되어 있는 탄소와 SiC성분을 효과적으로 분리하는데 있다. 공정개발 초기에 고려되었던 분쇄 후 배소공정의 경우 처리공정에서 발생되는 2차 폐기물로 인하여 분쇄 후 침출공정으로 대체 되었으나 여전히 해결해야 될 근본적인 문제점이 존재하고 있다. 따라서 본 논문에서는 TRISO 입자의 피복층 제거를 위한 새로운 개념의 열적 파쇄와 용융염 전해반응에 의한 피복층 제거 공정을 제안하였으며 각 공정에 대한 원리를 자세하게 기술하였다.

650의 LiCl-LiO 용융염계에서 10 g UO/batch 규모의 장치를 이용해서 우라늄산화물의 전해환원 특성에 대한 평가를 수행하였다. 일체형 음극은 고체전극, 우라늄산화물과 우라늄산화물을 담아주는 다공성 용기(멤브레인)로 구성된다. 멤브레인 재료로는 325-mesh 스테인레스강막과 다공성 마그네시아 도가니를 사용하였다. 일체형 음극의 재질에 따른 LiCl-3 wt LiO계와 UO-LiCl-3 wt LiO계의 순환 전압측정법 결과로부터 전해환원 반웅 메커니즘을 규명하였다. 일체형 음극의 재질에 따른 우라늄산화물의 직접 및 간접 전해환원에 대한 실험을 수행하였다. 그 결과, 325-mesh스테인레스강막을 사용하여 직접 및 간접 전해환원으로 금속전환을 수행하였을 때 낮은 전류효율로 인해 우라늄산화물을 금속우라늄으로 환원시키지 못했으며, 마그네시아 다공성 도가니를 사용하여 간접 전해환원으로 금속전환을 수행하였을 때는 높은 전류효율로 인해 우라늄산화물을 금속우라늄으로 환원시킬 수 있었다